Corrélation électronique et couplages électro-nucléaires dans la dynamique d'ionisation dissociative de molécules en champs laser intenses

Cette thèse, en deux parties distinctes, se concentre sur l'étude de la dynamique moléculaire de H₂ soumis à un champ laser intense. Dans la première partie (chapitres 2 et 3), j’explore le rôle crucial de la corrélation électronique dans le processus d'ionisation simple de la molécule H₂, en utilisant une méthode ab-initio pour résoudre l'équation de Schrödinger dépendant du temps dans l'approximation de Born-Oppenheimer. J’examine différentes configurations géométriques de la molécule, correspondant à différentes distances internucléaires : à l’état d'équilibre, dans une configuration allongée et dans une configuration quasi-dissociée. Cette analyse permet de mieux appréhender les mécanismes fondamentaux impliqués dans l'ionisation de la molécule H₂ en champs laser intenses. Dans la seconde partie (chapitres 4, 5 et 6), je me suis tourné vers le développement d'un modèle semi-classique permettant d’étudier l'ionisation simple et double de la molécule H₂. Ce modèle permet de calculer de manière quasi-analytique les taux d'ionisation, y compris jusqu'à l'explosion coulombienne, tout en intégrant la propagation des paquets d'onde vibrationnels de la molécule dans sa forme neutre et ionisée. J’ai ainsi été en mesure de prendre en compte les effets résultant de la dynamique de vibration des noyaux, ce qui constitue une avancée significative dans la modélisation de la dynamique moléculaire sous l'impact de champs laser suffisamment intenses pour engendrer une ionisation multiple des molécules. Dans le cadre de ma première étude axée sur les interactions électroniques, j’ai modifié le programme « Many Electron Dynamics System », ou MEDYS, afin de pouvoir désactiver adiabatiquement la corrélation électronique. Ce programme, qui est basé sur un algorithme multi-configurationnel dépendant du temps, est issu de plusieurs décennies de travail au sein du groupe du Prof. Nguyen-Dang de l’Université Laval au Canada. En comparant les dynamiques obtenues avec et sans corrélation électronique, j’ai pu sonder les limites et les conséquences de l'approximation SAE, pour « Single Active Electron ». Cette analyse m’a permis de mieux comprendre l'importance de la corrélation électronique dans le processus d'ionisation simple de la molécule H₂. Dans ma seconde étude, j’ai développé un programme entièrement nouveau pour représenter le processus d'ionisation de manière semi-classique tout en tenant compte de la dynamique vibrationnelle. J’ai commencé par étudier l’influence de différentes approximations dans le calcul des vitesses d’ionisation de la molécule, telles que les approximations ADK ou PPT moléculaires, sur les probabilités de première et seconde ionisation, pour différentes longueurs d'onde d’un champ laser pulsé. J’ai également étudié l'impact sur la distribution vibrationnelle non-Franck-Condon formée dans l’ion moléculaire H₂⁺, des différents paramètres de l’impulsion laser, y compris la polarisation linéaire ou circulaire du champ. J’ai intégré la dynamique vibrationnelle dans ce modèle en utilisant une approche de type opérateur fractionné, pour propager les paquets d'onde de H₂ et H₂⁺. En comparant ces résultats avec ceux obtenus en figeant la dynamique nucléaire, j’ai pu confirmer l'importance d'inclure le mouvement des noyaux dans la modélisation de la dynamique d'ionisation moléculaire, en particulier pour des noyaux très légers comme c’est le cas dans la molécule H₂. Enfin, j’ai pu générer et analyser les spectres de distribution d'énergie cinétique des protons, dans le processus de dissociation de la forme ionisée de la molécule et lors de l'explosion Coulombienne. Ces résultats pourraient être précieux pour de futures collaborations avec des chercheurs en physique des plasmas, leur fournissant un outil permettant d’estimer les probabilités d’ionisation simple et double, et les spectres d'énergie cinétique des protons, contribuant ainsi à une meilleure compréhension des phénomènes physiques se produisant dans certains plasmas.

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.