Clumped Isotope Signatures of Abiotic Methane: The Role of the Combinatorial Isotope Effect
Notice bibliographique
Résumé
Abstract Methane clumped isotope signatures of abiogenesis may be diagnostic of the origin of methane on Earth and other planetary bodies. We performed synthesis of abiogenic methane in hydrothermal conditions between 130 and 300°C and determined δ 13 C, δD, Δ 13 CH 3 D, and Δ 12 CH 2 D 2 . The experiments were performed by heating water in the presence of Fe 0 powder and CO. The reduction of water on metallic iron led to the formation of H 2 . CO was reacted with both H 2 and H 2 O, generating both CH 4 and CO 2 . Methane δ 13 C values are isotopically depleted by ∼25‰ relative to the CO starting material. This is consistent with carbon isotopic equilibrium between methane, carbon monoxide and carbon dioxide in our experiments. In contrast, D/H ratios are inconsistent with equilibrium isotopic fractionation, as illustrated by δD values of methane fractionated by ∼500‰ relative to starting H 2 O. This suggests that under our experimental conditions, hydrogen additions to carbon may be governed by kinetics. Δ 13 CH 3 D values track experimental temperature, with values between +1.5‰ and +5.0‰ for most samples. In contrast, Δ 12 CH 2 D 2 values are displaced from equilibrium. We find exclusively negative Δ 12 CH 2 D 2 values, showing deficits down to 40‰ relative to thermodynamic equilibrium. We interpret the data as evidence for distinct, kinetically induced D/H pools contributing to methane assembly, that is, a combinatorial effect. The cumulative D/H fractionations associated with CO hydrogenation explain the direction and magnitude of Δ 12 CH 2 D 2 values during abiotic methane formation. We suggest that near equilibrium Δ 13 CH 3 D with negative Δ 12 CH 2 D 2 signatures will help identify methane formed abiotically in nature.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,001 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».