New Insights into the ORR Catalysis on Pt Alloy Nanoparticles from an Element Specific <i>d</i>-Band Analysis
Notice bibliographique
Résumé
Bolstered by their unique atomic structures and tailored compositions, nanoalloys exhibit extraordinary properties making them ideal materials to solve challenges in energy storage and conversion catalysis. However, a quantitative description of the structure–property relationships using an accurate descriptor-based model for nanoalloys, ranging from bimetallic to multimetallic compositions, is needed to drive efficient material design toward high-performance catalysis. In this work, we highlight the electronic property and catalytic activity relationship from an element specific d -band analysis of Pt-based alloy catalysts using X-ray absorption near-edge spectroscopy (XANES). Using a series of L1 0 -MPt/Pt (M = Fe, Co, Ni) core/shell alloy catalysts with well-defined atomic structures, we quantified subtle differences in the Pt d -electron states and correlated the Pt d -band structure to their superior catalytic activity toward the oxygen reduction reaction (ORR). Our analysis used the upper d -band edge position as a predictive descriptor for the mass activity toward the ORR instead of the commonly used d -band center position. Together with density functional theory calculations and Nørskov d -band theory, the upper d -band edge position for the Pt states, derived from experimental measurements, elucidates new physical insights into the ORR performance of the L1 0 -MPt/Pt core/shell catalysts. An element specific Pt d -band analysis using XANES overcomes challenges in traditional X-ray photoelectron spectroscopy-based valence d -band analysis, which cannot distinguish signals from independent elements in nanoalloys. Thus, the insights from the element specific d -band analysis presented in this work are a promising approach to determine structure–property relationships in a variety of transition metal nanoalloys and will be useful in the design of future high-performance catalysts.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».