Enzyme Catalyzed Formation of CoA Adducts of Fluorinated Hexanoic Acid Analogues using a Long-Chain acyl-CoA Synthetase from <i>Gordonia</i> sp. Strain NB4-1Y
Notice bibliographique
Résumé
Per and polyfluoroalkyl substances (PFAS) are a large family of anthropogenic fluorinated chemicals of increasing environmental concern. Over recent years, numerous microbial communities have been found to be capable of metabolizing some polyfluoroalkyl substances, generating a range of low-molecular-weight PFAS metabolites. One proposed pathway for the microbial breakdown of fluorinated carboxylates includes β-oxidation, this pathway is initiated by the formation of a CoA adduct. However, until recently no PFAS-CoA adducts had been reported. In a previous study, we were able to use a bacterial medium-chain acyl-CoA synthetase (mACS) to form CoA adducts of fluorinated adducts of propanoic acid and pentanoic acid but were not able to detect any products of fluorinated hexanoic acid analogues. Herein, we expressed and purified a long-chain acyl-CoA synthetase (lACS) and a A461K variant of mACS from the soil bacterium Gordonia sp. strain NB4–1Y and performed an analysis of substrate scope and enzyme kinetics using fluorinated and nonfluorinated carboxylates. We determined that lACS can catalyze the formation of CoA adducts of 1:5 fluorotelomer carboxylic acid (FTCA), 2:4 FTCA and 3:3 FTCA, albeit with generally low turnover rates (<0.02 s –1 ) compared with the nonfluorinated hexanoic acid (5.39 s –1 ). In addition, the A461K variant was found to have an 8-fold increase in selectivity toward hexanoic acid compared with wild-type mACS, suggesting that Ala-461 has a mechanistic role in selectivity toward substrate chain length. This provides further evidence to validate the proposed activation step involving the formation of CoA adducts in the enzymatic breakdown of PFAS.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».