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Enregistrement W4401812043 · doi:10.1021/acs.est.4c04637

Cyanohydrin Equilibria Implicate Non-Aromatic Aldehydes in Photochemical Production of Oceanic Carbon Monoxide

2024· article· en· W4401812043 sur OpenAlexafffund
Oliver C. Zafiriou, Huixiang Xie, David J. Kieber, Wei Wang, Guisheng Song, Natalie R. Cohen

Notice bibliographique

RevueEnvironmental Science & Technology · 2024
Typearticle
Langueen
DomaineEarth and Planetary Sciences
ThématiqueMarine and coastal ecosystems
Établissements canadiensUniversité du Québec à Rimouski
Organismes subventionnairesDivision of Earth SciencesNatural Sciences and Engineering Research Council of Canada
Mots-clésChemistryColored dissolved organic matterPhotochemistryCyanohydrinSeawaterBorohydrideCarbon monoxideAldehydeCyanideOrganic chemistryCatalysisOceanography

Résumé

récupéré en direct d'OpenAlex

Abstract Carbonyls have previously been dismissed as significant precursors for carbon monoxide (CO) photoproduction from natural chromophoric dissolved organic matter (CDOM). Here, we used hydrogen cyanide (HCN), which reacts with carbonyls to form photochemically inert cyanohydrins, as a probe to re-examine the role of carbonyls in CO photoproduction. Adding HCN to low-absorbance euphotic zone seawater decreased CO photoproduction. Modeling [HCN] (∼5 to 364 μM) vs the percent decrease in CO photoproduction (%CO↓) yielded carbonyl-cyanohydrin dissociation equilibrium constants, KD, and maximum %CO↓, %CO↓max values. Four Atlantic and Pacific seawater KDs (66.7 ± 19.6 μM) overlap aqueous aliphatic but not aromatic aldehyde KDs. Phenylacetaldehyde (PA) and other β,γ-unsaturated aldehydes are proposed as prototypical CO precursors. Direct photolysis of ∼10 nM PA can supply the measured daily production of HCN-sensitive CO at an open-ocean site near Bermuda. HCN’s %CO↓max was 31 ± 2.5% in North Atlantic seawater vs the 13 ± 2.5% inhibition of CO photoproduction by borohydride, a dilemma since only borohydride affects most ketones. Borohydride also decreased CDOM absorption much more than did HCN. This puzzle probably reflects differing steric and solvation requirements in HCN- and borohydride-CDOM reactions. This study demonstrates cyanophilic aldehydes to be a significant source of open-ocean CO and reveals new clues regarding CDOM photochemistry mechanisms.

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.

Comment cette classification a été obtenuedéplier

Prédiction machine sur la base complète

Imitation des enseignants

Ni prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.

score de la tête « metaresearch » (Codex)0,000
score de la tête « metaresearch » (Gemma)0,000
Version: metacan-v3-hybrid-931329e0061cStatut de validation: machine_predicted_unvalidated
Catégories candidatesaucune
Catégories consensuellesaucune
DomaineSignal candidat: aucune · Signal consensuel: aucune
Devis d'étudeSignal candidat: Expérimental (laboratoire) · Signal consensuel: Expérimental (laboratoire)
GenreSignal candidat: Empirique · Signal consensuel: Empirique
Score de désaccord entre enseignants0,005
Score d'incertitude au seuil0,010

Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)

CatégorieCodexGemma
Métarecherche0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens strict)0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens large)0,0000,000
Bibliométrie0,0000,000
Études des sciences et des technologies0,0000,000
Communication savante0,0000,000
Science ouverte0,0000,000
Intégrité de la recherche0,0000,000
Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)0,0010,000

Scores machine (provisoires)

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Tête enseignante Opus0,004
Tête enseignante GPT0,189
Écart entre enseignants0,185 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validationscore_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Classification

machine, non validée

Prédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.

Les modèles n’ont appliqué aucune catégorie : rien dans la taxonomie ne correspondait à ce travail.
Devis d'étudeExpérimental (laboratoire)
Domainenon disponible
GenreEmpirique

Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».

En bref

Citations5
Publié2024
Routes d'admission2
Résumé présentoui

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