Non-Degenerate Two-Photon Absorption of Fluorescent Protein Chromophores
Pourquoi ce travail est dans la base
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Notice bibliographique
Résumé
Two-photon absorption (2PA), where a pair of photons are absorbed simultaneously, is recognized as a potent bioimaging technique, which depends on the quantified 2PA probability, defined as cross-section (σ 2PA ). The absorbed photons either have equivalent (ω 1 = ω 2 ) or different frequencies (ω 1 ≠ ω 2 ), where the former is degenerate 2PA (D-2PA) and the latter is nondegenerate 2PA (ND-2PA). ND-2PA is of particular interest since it is a promising imaging technology with flexibility of photon frequencies and enhanced cross sections, however, it remains a relatively unexplored area compared to D-2PA. This work utilizes time-dependent density functional theory (TD-DFT) and second-order approximate coupled-cluster with the resolution-of-identity approximation (RI-CC2), for the excitation from S 0 to S 1, to investigate σ D-2PA and σ ND-2PA of FP chromophore models. Interestingly, comparing CAM-B3LYP with the RI-CC2 computations shows qualitative and, in fact, near quantitative agreement in the computed improvements of σ ND-2PA for comparable (relative) frequency detunings, despite the known underestimations of 2PA cross sections, for TD-DFT results relative to RI-CC2 values. As expected from the 2-state model, the computed values of σ ND-2PA are quantitatively larger than σ D-2PA, where chromophores with the largest values of σ D-2PA show greater potential for σ ND-2PA improvement. Anionic chromophores demonstrated improvements up to 14%, while substantial enhancements were observed in neutral chromophores with some achieving a 30% increase. This work investigates the ND-2PA photophysical characteristics of FP chromophores and identifies qualitative patterns in the computed properties of ND-2PA relative to D-2PA.
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Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle