Mixed-valence state in the dilute-impurity regime of La-substituted SmB6
Notice bibliographique
Résumé
Homogeneous mixed-valence (MV) behaviour is one of the most intriguing phenomena of f-electron systems. Despite extensive efforts, a fundamental aspect which remains unsettled is the experimental determination of the limiting cases for which MV emerges. Here we address this question for SmB6, a prototypical MV system characterized by two nearly-degenerate Sm2+ and Sm3+ configurations. By combining angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) and x-ray absorption spectroscopy (XAS), we track the evolution of the mean Sm valence, vSm, in the SmxLa1−xB6 series. Upon substitution of Sm ions with trivalent La, we observe a linear decrease of valence fluctuations to an almost complete suppression at x = 0.2, with vSm ~ 2; surprisingly, by further reducing x, a re-entrant increase of vSm develops, approaching the value of vimp ~ 2.35 in the dilute-impurity limit. Such behaviour departs from a monotonic evolution of vSm across the whole series, as well as from the expectation of its convergence to an integer value for x → 0. Our ARPES and XAS results, complemented by a phenomenological model, demonstrate an unconventional evolution of the MV character in the SmxLa1−xB6 series, paving the way to further theoretical and experimental considerations on the concept of MV itself, and its influence on the macroscopic properties of rare-earth compounds in the dilute-to-intermediate impurity regime. This study reveals a non-monotonic evolution of the mixed-valence character in the SmxLa1−xB6 series, with near-complete suppression of valence fluctuations in the intermediate substitution regime, followed by a re-emergent mixed-valence behavior in the dilute-impurity limit.
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Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».