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Enregistrement W4402149190 · doi:10.1038/s41467-024-51473-9

Exploring the dynamic evolution of lattice oxygen on exsolved-Mn2O3@SmMn2O5 interfaces for NO Oxidation

2024· article· en· W4402149190 sur OpenAlexafffund
Xiyang Wang, Qilei Yang, Xinbo Li, Zhen Li, Chuan Gao, Hui Zhang, Xuefeng Chu, Carl Redshaw, Shucheng Shi, Yimin A. Wu, Yongliang Ma, Yue Peng, Junhua Li, Shouhua Feng

Notice bibliographique

RevueNature Communications · 2024
Typearticle
Langueen
DomaineMaterials Science
ThématiqueCatalytic Processes in Materials Science
Établissements canadiensUniversity of Waterloo
Organismes subventionnairesNatural Sciences and Engineering Research Council of CanadaNational Natural Science Foundation of ChinaSalt Science Research FoundationUniversity of Hull
Mots-clésCatalysisRedoxMaterials scienceOxygenX-ray photoelectron spectroscopyValence (chemistry)Hydrothermal circulationChemical engineeringChemical physicsStoichiometryInorganic chemistryChemistryPhysical chemistry

Résumé

récupéré en direct d'OpenAlex

Lattice oxygen in metal oxides plays an important role in the reaction of diesel oxidation catalysts, but the atomic-level understanding of structural evolution during the catalytic process remains elusive. Here, we develop a Mn2O3/SmMn2O5 catalyst using a non-stoichiometric exsolution method to explore the roles of lattice oxygen in NO oxidation. The enhanced covalency of Mn–O bond and increased electron density at Mn3+ sites, induced by the interface between exsolved Mn2O3 and mullite, lead to the formation of highly active lattice oxygen adjacent to Mn3+ sites. Near-ambient pressure X-ray photoelectron and absorption spectroscopies show that the activated lattice oxygen enables reversible changes in Mn valence states and Mn-O bond covalency during redox cycles, reducing energy barriers for NO oxidation and promoting NO2 desorption via the cooperative Mars-van Krevelen mechanism. Therefore, the Mn2O3/SmMn2O5 exhibits higher NO oxidation activity and better resistance to hydrothermal aging compared to a commercial Pt/Al2O3 catalyst. This work reports on an exsolved Mn2O3/SmMn2O5 diesel oxidation catalyst competitive with current commercial materials in reactivity and hydrothermal aging resistance and further clarifies the catalytic mechanism for lattice oxygen as the reactive center

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.

Comment cette classification a été obtenuedéplier

Prédiction distillée sur la base complète

Imitation des enseignants

Ni prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.

score de la tête « metaresearch » (Codex)0,001
score de la tête « metaresearch » (Gemma)0,001
Version: codex-gemma-dda1882f352aStatut de validation: machine_predicted_unvalidated
Catégories candidatesaucune
Catégories consensuellesaucune
DomaineSignal candidat: aucune · Signal consensuel: aucune
Devis d'étudeSignal candidat: Expérimental (laboratoire) · Signal consensuel: Expérimental (laboratoire)
GenreSignal candidat: Empirique · Signal consensuel: Empirique
Score de désaccord entre enseignants0,081
Score d'incertitude au seuil0,379

Scores Codex et Gemma par catégorie

CatégorieCodexGemma
Métarecherche0,0010,001
Méta-épidémiologie (sens strict)0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens large)0,0000,000
Bibliométrie0,0000,000
Études des sciences et des technologies0,0000,000
Communication savante0,0000,001
Science ouverte0,0020,000
Intégrité de la recherche0,0000,000
Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)0,0000,000

Scores machine (provisoires)

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Tête enseignante Opus0,055
Tête enseignante GPT0,335
Écart entre enseignants0,280 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validationscore_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Classification

machine, non validée

Prédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.

Les modèles n’ont appliqué aucune catégorie : rien dans la taxonomie ne correspondait à ce travail.
Devis d'étudeExpérimental (laboratoire)
Domainenon disponible
GenreEmpirique

Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».

En bref

Citations43
Publié2024
Routes d'admission2
Résumé présentoui

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