Unleashing the Potential of Fast Charging Batteries: Leveraging Anion Redox Chemistry in Ni- and Co-Free Cathodes
Notice bibliographique
Résumé
Designing Li-ion battery cathodes free of critical raw materials such as Co and Ni has a huge technological and societal impact. Although anion redox-based Li-rich oxide cathodes allow for designing Co- and Ni-free cathode compositions, the Li-rich oxides demonstrated voltage fade, voltage hysteresis, and irreversible oxygen release despite their high capacity. Conversely, anion redox through highly covalent chalcogenides (S/Se) is emerging due to the improved covalency between metal d and ligand p bands. Here, we investigate the tuning of multichalcogen (S/Se) p band and redox-active metal d band in a model Li-rich chalcogen composition, Li 1.13 Ti 0.57 Fe 0.3 S 2– y Se y ( y = 0–1), through in-depth electrochemical, X-ray spectroscopy, and DFT-based electronic structure investigations. Introducing the appropriate amount of Se p band character in anion redox sulfides increases the interlayer distance and metal–ligand covalency without modifying the original crystal structure, promoting significant electrochemical reversibility through mixed anionic (Se 2– /Se n –, S 2– /S n –, wherein n < 2) and cationic (Fe 2+ /Fe 3+ ) redox reactions. We show the detailed Fe, S, and Se redox contributions during Li insertion–extraction through X-ray absorption (XAS) and hard X-ray photoemission spectroscopy (HAXPES) measurements. The orbital tuning approach improves the rate capability for more than 10C charge–discharge rate, exhibiting more than 50% of its original capacity obtained at the C/20 rate. The buffer cation in the lattice (Ti 4+ ) remains electrochemically inactive even after significant Se p band introduction in the sulfide framework. Overall, this work takes advantage of multianion redox chemistry to uncover practically demanding fast charging–discharging characteristics in intercalation cathodes. The obtained knowledge of this design can be extended to other oxide and chalcogen cathodes for high-performance Li-ion batteries.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».