Universal high-efficiency electrocatalytic olefin epoxidation via a surface-confined radical promotion
Notice bibliographique
Résumé
Production of epoxides via selective oxidation of olefins affords a fundamental source of key intermediates for the industrial manufacture of diverse chemical stocks and materials. Current oxidation strategy generally works under harsh conditions including high temperature, high pressure, and/or request for potentially hazardous oxidants, leading to substantial challenges in sustainability and energy efficiency. To this end, direct electrocatalytic epoxidation poses as a promising solution to these issues, yet their industrial applications are limited by the low selectivity, low yield, and poor stability of the electrocatalysts. Here we report a universal electrochemical epoxidation approach via a kinetically confined surface radical pathway. High epoxidation efficiency can be achieved under mild working conditions (e.g., >99% selectivity, >80% yield and >80% Faraday efficiency for cyclohexene-to-cyclohexene oxide conversion), which can be extended to broad scope of olefin substrates. The catalytic performance originated from a surface bimolecular (L-H) reaction mechanism involving formation and surface confinement of bromine radicals due to kinetic restriction, which effectively activates inert C=C bonds while avoiding the homogenous radical side reactions. With the use of renewable energy and water as green oxygen source, successful implementation of this approach will pave the way for more sustainable chemical production and manufacturing.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».