Enhanced ammonia electrosynthesis over phosphorus-doped nickel across broad nitrate concentrations via regulating trade-offs in pathways
Notice bibliographique
Résumé
Electrocatalytic nitrate reduction reaction (NO 3 RR) holds promise for carbon-neutral ammonia production but requires efficient electrodes to minimize the formation of nitrite and hydrogen by-products, from either concentrated or dilute feedstocks. Here, we report a trade-off effect upon phosphorus incorporation into Ni, wherein Ni- and P-rich surfaces tend to inhibit nitrite and hydrogen formation, respectively, while promoting the generation of the respective opposite by- products. Under 0.1 M nitrate concentration, the selectivity switch between the by-products presented a correlation with the intrinsic HER activity of surfaces, highlighting the critical role of *H supply. Through ex-situ and in-situ spectroscopies, the reconstructed P-doped Ni (R-NiP) was found to exhibit an oxidation state and local atomic environment intermediate between those of Ni and P-doped Ni (NiP), effectively integrating the suppressing traits of both Ni and P. Consequently, an ammonia Faradaic efficiency of 89 % was achieved at a reduced potential on R-NiP, along with a 2- and 8-fold enhancement in intrinsic activity compared to NiP and Ni, respectively. By leveraging this trade-off, we also showcase the adaptability of NiP platform for effective operation across both lower and higher nitrate concentrations, emphasizing that nitrate bulk concentration should be factored in when regulating *H supply for efficient ammonia electrosynthesis. • Nitrate reduction to ammonia is enabled on a modified nickel catalyst. • An ammonia production rate of 2.462 mmol h −1 cm −2 was achieved on R-NiP sample. • Efficient ammonia production requires a balanced availability of nitrate and *H. • Promoting the supply of *H does not inherently yield positive outcomes. • Managing *H supply must be done with consideration of nitrate bulk concentration.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».