Molecular Simulation Methods of Evaporating Electrosprayed Droplets
Notice bibliographique
Résumé
A robust methodology for molecular simulations of evaporating droplets that enables comparison between the dynamics of the process of interest and the solvent evaporation rate has already been developed [Oh and Consta ``Stability of a Transient Protein Complex in a Charged Aqueous Droplet with Variable pH'' J. Phys. Chem. Lett. 8, 80 (2017)]. The competition of these dynamics will determine the mass spectrum. However, the success of the approach depends on the accurate and effective treatment of electrostatic forces. Often, in droplet simulations, bulk solution parametrized force-fields are used where the Coulomb forces are directly taken into account with a cut-off distance longer than the droplet diameter. On the one hand this approach is inefficient for large droplets because the computational cost increases as the squared of the number of the atomic sites, and on the other hand the force field is not the same as that that has been parametrized for the bulk solution. The effect of this new force field in the conformations of macromolecules is still unknown. Multilevel summation method (MSM) has been developed [Hardy et al. ``Multilevel summation method for electrostatic force evaluation'' J. Chem. Theory Comput. 11, 766 (2015)] for the efficient treatment of electrostatic forces in non-periodic and semi-periodic systems, charged or neutral. MSM maintains the same force field in droplets as in the bulk solution. We compare MSM with direct electrostatic treatment in droplets. The comparison shows the same probability distribution of the conformations, but differences in the rate of transition between the conformations. We demonstrate the usage MSM to study Rayleigh jet formation and charge emission from droplets. We conclude that robust approaches for droplet simulations that can be used with a force field of any complexity are available and can be implemented within many of the available open-source molecular modeling softwares. In the near future, the presented approach may provide reliable reference mass spectra for experiments, where the deviations from the experimental data may reveal valuable information about the processes that take place within the instrument.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».