Probing atomic-scale processes at the ferrihydrite-water interface with reactive molecular dynamics
Notice bibliographique
Résumé
Interfacial processes involving metal (oxyhydr)oxide phases are important for the mobility and bioavailability of nutrients and contaminants in soils, sediments, and water. Consequently, these processes influence ecosystem health and functioning, and have shaped the biological and environmental co-evolution of Earth over geologic time. Here we employ reactive molecular dynamics simulations, supported by synchrotron X-ray spectroscopy to study the molecular-scale interfacial processes that influence surface complexation in ferrihydrite-water systems containing aqueous $${\text {MoO}_4}^{2-}$$ MoO 4 2 - . We validate the utility of this approach by calculating surface complexation models directly from simulations. The reactive force-field captures the realistic dynamics of surface restructuring, surface charge equilibration, and the evolution of the interfacial water hydrogen bond network in response to adsorption and proton transfer. We find that upon hydration and adsorption, ferrihydrite restructures into a more disordered phase through surface charge equilibration, as revealed by simulations and high-resolution X-ray diffraction. We observed how this restructuring leads to a different interfacial hydrogen bond network compared to bulk water by monitoring water dynamics. Using umbrella sampling, we constructed the free energy landscape of aqueous $${\text {MoO}_4}^{2-}$$ MoO 4 2 - adsorption at various concentrations and the deprotonation of the ferrihydrite surface. The results demonstrate excellent agreement with the values reported by experimental surface complexation models. These findings are important as reactive molecular dynamics opens new avenues to study mineral-water interfaces, enriching and refining surface complexation models beyond their foundational assumptions. Graphic Abstract
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».