Alchemical harmonic approximation based potential for iso-electronic diatomics: Foundational baseline for $Δ$-machine learning
Notice bibliographique
Résumé
We introduce the alchemical harmonic approximation (AHA) of the absolute electronic energy for charge-neutral iso-electronic diatomics at fixed interatomic distance $d_0$. To account for variations in distance, we combine AHA with this Ansatz for the electronic binding potential, $E(d)=(E_{u}-E_s) \left(\frac{E_c-E_s}{E_u-E_s}\right)^{\sqrt{d/d_0}}+E_s$, where $E_u,E_c,E_s$ correspond to the energies of united atom, calibration at $d_0$, and sum of infinitely separated atoms, respectively. Our model covers the entire two-dimensional electronic potential energy surface spanned by distance and difference in nuclear charge from which only one single point (with elements of nuclear charge $Z_1,Z_2$ and distance $d_0$) is drawn to calibrate $E_c$. Using reference data from pbe0/cc-pVDZ, we present numerical evidence for the electronic ground-state of all neutral diatomics with 8, 10, 12, 14 electrons. We assess the validity of our model by comparison to legacy interatomic potentials (Harmonic oscillator, Lennard-Jones, and Morse) within the most relevant range of binding (0.7 - 2.5 A), and find comparable accuracy if restricted to single diatomics, and significantly better predictive power when extrapolating to the entire iso-electronic series. We also investigated $Δ$-learning of the electronic absolute energy using our model as baseline. This baseline model results in a systematic improvement, effectively reducing training data needs for reaching chemical accuracy by up to an order of magnitude from $\sim$1000 to $\sim$100. By contrast, using AHA+Morse as a baseline hardly leads to any improvement, and sometimes even deteriorates the predictive power. Inferring the energy of unseen CO converges to a prediction error of $\sim$0.1 Ha in direct learning, and $\sim$0.04 Ha with our baseline.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,003 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,002 |
| Science ouverte | 0,004 | 0,002 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,003 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,004 | 0,002 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».