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Enregistrement W4404140022 · doi:10.1021/acs.jctc.4c00760

A Picture is Worth a Thousand Timesteps: Excess Entropy Scaling for Rapid Estimation of Diffusion Coefficients in Molecular-Dynamics Simulations of Fluids

2024· article· en· W4404140022 sur OpenAlexfundno aff
S. Arman Ghaffarizadeh, Gerald Wang

Notice bibliographique

RevueJournal of Chemical Theory and Computation · 2024
Typearticle
Langueen
DomaineEngineering
ThématiquePhase Equilibria and Thermodynamics
Établissements canadiensnon disponible
Organismes subventionnairesNatural Sciences and Engineering Research Council of CanadaCarnegie Mellon UniversityNational Science Foundation
Mots-clésScalingMolecular dynamicsStatistical physicsDiffusionComputer scienceEntropy (arrow of time)PhysicsChemistryThermodynamicsMathematicsComputational chemistry

Résumé

récupéré en direct d'OpenAlex

In molecular-dynamics simulations of fluids, the Einstein-Helfand (EH) and Green-Kubo (GK) relationships are frequently used to compute a variety of transport coefficients, including diffusion coefficients. These relationships are formally valid in the limit of infinite sampling time: The error in the estimate of a transport coefficient (relative to an infinitely long simulation) asymptotically approaches zero as more dynamics are simulated and recorded. In practice, of course, one can only simulate a finite number of particles for a finite amount of time. In this work, we show that in this pre-asymptotic regime, an approach for estimating diffusion coefficients based upon excess entropy scaling (EES) achieves a significantly lower error than either EH or GK relationships at fixed online sampling time. This approach requires access only to structural information at the level of the radial distribution function (RDF). We further demonstrate that the use of a recently developed RDF mollification scheme significantly reduces the amount of sampling time needed to converge to the long-time value of the diffusion coefficient. We also demonstrate favorable sample-to-sample variances in the diffusion coefficient estimate obtained using EES as compared to those obtained using EH and GK.

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.

Comment cette classification a été obtenuedéplier

Prédiction distillée sur la base complète

Imitation des enseignants

Ni prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.

score de la tête « metaresearch » (Codex)0,000
score de la tête « metaresearch » (Gemma)0,000
Version: codex-gemma-dda1882f352aStatut de validation: machine_predicted_unvalidated
Catégories candidatesaucune
Catégories consensuellesaucune
DomaineSignal candidat: aucune · Signal consensuel: aucune
Devis d'étudeSignal candidat: Simulation ou modélisation · Signal consensuel: Simulation ou modélisation
GenreSignal candidat: Empirique · Signal consensuel: Empirique
Score de désaccord entre enseignants0,463
Score d'incertitude au seuil0,274

Scores Codex et Gemma par catégorie

CatégorieCodexGemma
Métarecherche0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens strict)0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens large)0,0000,000
Bibliométrie0,0000,000
Études des sciences et des technologies0,0000,000
Communication savante0,0000,000
Science ouverte0,0000,000
Intégrité de la recherche0,0000,000
Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)0,0000,000

Scores machine (provisoires)

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Tête enseignante Opus0,005
Tête enseignante GPT0,256
Écart entre enseignants0,251 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validationscore_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Classification

machine, non validée

Prédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.

Les modèles n’ont appliqué aucune catégorie : rien dans la taxonomie ne correspondait à ce travail.
Devis d'étudeSimulation ou modélisation
Domainenon disponible
GenreEmpirique

Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».

En bref

Citations4
Publié2024
Routes d'admission1
Résumé présentoui

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