Potential-Driven Coordinated Oxygen Migration in an Electrocatalyst for Sustainable H<sub>2</sub>O<sub>2</sub> Synthesis
Notice bibliographique
Résumé
Local coordination environment (LCE) manipulation has emerged as a significant approach for modulating the electrocatalytic behavior of low-dimensional nanomaterials. However, challenges persist in accurately identifying active sites and understanding dynamic changes during operation. Here, we underscore the influence of LCE on the electrochemical production of H 2 O 2, utilizing the Pd cluster as a model catalyst. Density functional theory (DFT) calculations illustrate the role of first- and second-coordinated sulfur and oxygen in modulating the binding strength of HOO*. Guided by DFT screening, the as-prepared Pd cluster (Pd x /HMCS) catalyst presents exceptional catalytic performance with a high mass activity of 4.06 A mg –1 at 0.45 V and selectivity above 94%. The Pd x /HMCS catalyst also delivers promising potential for industrial practices with a production rate of 16.3 mol g cat –1 h –1 in flow cell evaluation. Elaborated in situ characterizations confirm that under operation, oxygen migrates from the second coordination sphere (CS) to the first CS to achieve oxygen coverage on the catalyst surface. Such an oxygen migration phenomenon and the optimized first and second coordination environment give rise to the outstanding performance.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».