An integrated photocatalytic redox architecture for simultaneous overall conversion of CO2 and H2O toward CH4 and H2O2
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Notice bibliographique
Résumé
Solar-driven overall conversion of CO 2 and H 2 O into fuels and chemicals shows an ultimate strategy for carbon neutrality yet remains a huge challenge. Herein, an integrated photocatalytic redox architecture of Zn NPs/GaN Nanowires (NWs)/Si is explored for light-driven overall conversion of CO 2 and H 2 O into CH 4 and H 2 O 2 simultaneously without any external sacrificial agents and additives. The as-designed architecture affords a benchmark CH 4 activity of 189 mmol g cat −1 h −1 with a high selectivity of 93.6%, in the synchronized formation of H 2 O 2 at a considerable rate of 25 m g −1 h −1 . Moreover, a considerable turnover number of 27,280 mol CH 4 per mol Zn was achieved over a long-term operation of 80 h. By operando spectroscopic characterizations, isotope experiments, and density functional theory calculations, it is unraveled that Zn sites are synergetic with GaN to drive CO 2 -to-CH 4 conversion with a lowered energy barrier of 0.27 eV while inhibiting hydrogen evolution reaction with a relatively high energy barrier of 0.93 eV. Notably, owing to the unique surface properties of GaN, water is split into *OH and *H, followed by the formation of H 2 O 2 because of the alleviated adsorption strength of *OH by Zn NPs. Together, the hierarchical architecture enables the achievement of high activity and high selectivity of CH 4 from CO 2 reduction in distilled water along with the generation of H 2 O 2 . This work provides an integrated photocatalytic redox architecture for the synchronized production of CH 4 and H 2 O 2 with the only inputs of CO 2 , distilled water, and light.
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Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,001 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
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