An integrated photocatalytic redox architecture for simultaneous overall conversion of CO2 and H2O toward CH4 and H2O2
Notice bibliographique
Résumé
Solar-driven overall conversion of CO 2 and H 2 O into fuels and chemicals shows an ultimate strategy for carbon neutrality yet remains a huge challenge. Herein, an integrated photocatalytic redox architecture of Zn NPs/GaN Nanowires (NWs)/Si is explored for light-driven overall conversion of CO 2 and H 2 O into CH 4 and H 2 O 2 simultaneously without any external sacrificial agents and additives. The as-designed architecture affords a benchmark CH 4 activity of 189 mmol g cat −1 h −1 with a high selectivity of 93.6%, in the synchronized formation of H 2 O 2 at a considerable rate of 25 m g −1 h −1 . Moreover, a considerable turnover number of 27,280 mol CH 4 per mol Zn was achieved over a long-term operation of 80 h. By operando spectroscopic characterizations, isotope experiments, and density functional theory calculations, it is unraveled that Zn sites are synergetic with GaN to drive CO 2 -to-CH 4 conversion with a lowered energy barrier of 0.27 eV while inhibiting hydrogen evolution reaction with a relatively high energy barrier of 0.93 eV. Notably, owing to the unique surface properties of GaN, water is split into *OH and *H, followed by the formation of H 2 O 2 because of the alleviated adsorption strength of *OH by Zn NPs. Together, the hierarchical architecture enables the achievement of high activity and high selectivity of CH 4 from CO 2 reduction in distilled water along with the generation of H 2 O 2 . This work provides an integrated photocatalytic redox architecture for the synchronized production of CH 4 and H 2 O 2 with the only inputs of CO 2 , distilled water, and light.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».