Ultrafast signatures of merocyanine overcoming steric impedance in crystalline spiropyran
Notice bibliographique
Résumé
Isomerisation through stereochemical changes and modulation in bond order conjugation are processes that occur ubiquitously in diverse chemical systems and for photochromic spirocompounds, it imparts them their functionality as phototransformable molecules. However, these transformations have been notoriously challenging to observe in crystals due to steric hindrance but are necessary ingredients for the development of reversible spiro-based crystalline devices. Here, we report the detection of spectroscopic signatures of merocyanine due to photoisomerisation within crystalline spiropyran following 266 nm excitation. Our femtosecond spectroscopy experiments reveal bond breaking, isomerisation and increase in bond order conjugation towards the formation of merocynine on a sub-2 ps time scale. They further unveil a lifetime of several picoseconds for the initial open ring intermediate with subsequent relaxation to mercocyanine, with established back connversion pathways, which make the system highly reversible in the solid state. Supporting femtosecond electron diffraction studies suggest that lattice strain favours the return of photoproduct to the closed spiroform. Our work thus paves the way for novel ultrafast applications from spiropyran-derived compounds.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».