Dual Zn<sub>5</sub>−NiS<sub>4</sub> Sites in a Redox‐Active Metal–Organic Framework Enables Efficient Cascade Catalysis for Nitrate‐to‐Ammonia Conversion
Notice bibliographique
Résumé
Abstract Electrocatalytic Nitrate Reduction to Ammonia (NO 3 RR) offers a promising solution to both environmental pollution and the sustainable energy conversion. Here we propose an efficient cascade catalytic mechanism based on a dual Zn 5 −NiS 4 sites, orderly assembled in a redox‐active metal–organic framework structure, which separately promotes the reaction kinetics of nitrate‐to‐nitrite and nitrite‐to‐ammonia conversions. Specifically, the Zn 5 clusters adsorb and selectively reduce the NO 3 − to NO 2 − , whereas [NiS 4 ] acts as an analogue to the ferredoxins, subsequently boosts the reduction of NO 2 − to produce NH 3 . To this end, the bimetallic Zn 5 −NiS 4 TP MOF was synthesized based on the redox‐active ligand [Ni(C 2 S 2 (TPCOOH) 2 ) 2 ]. A maximum ammonia production rate of 23477.59 μg ⋅ h −1 ⋅ mg −1 cat. and faradaic efficiency 92.87 % was achived by Zn 5 −NiS 4 TP MOF under neutral conditions. To validate the critical role of dual Zn 5 −NiS 4 sites, Mn 5 −NiS 4 TP and Cd 2 −NiS 4 TP were synthesized as control samples, together with Zn‐TTFTB, Zn−NiS 4 Ph and other Zn 5 ‐cluster‐based MOFs applied for the investigation of electrocatalytic nitrate reduction. Our results indicated that substitution by ‐thienyl instead of ‐phenyl group increases the S‐heteroatom content, improves the conductivity and facilitates electron transfer. Furthermore, Density Functional Theory (DFT) calculations of the energy changes for the reduction of each species could rationalize experimental results.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».