Conversion of pyridoxal to pyridoxamine with <scp>NH</scp> <sub>3</sub> and <scp>H</scp> <sub>2</sub> on nickel generates a protometabolic nitrogen shuttle under serpentinizing conditions
Notice bibliographique
Résumé
Serpentinizing hydrothermal vents are likely sites for the origin of metabolism because they produce H 2 as a source of electrons for CO 2 reduction while depositing zero‐valent iron, cobalt, and nickel as catalysts for organic reactions. Recent work has shown that solid‐state nickel can catalyze the H 2 ‐dependent reduction of CO 2 to various organic acids and their reductive amination with H 2 and NH 3 to biological amino acids under the conditions of H 2 ‐producing hydrothermal vents and that amino acid synthesis from NH 3 , H 2 , and 2‐oxoacids is facile in the presence of Ni 0 . Such reactions suggest a metallic origin of metabolism during early biochemical evolution because single metals replace the function of over 130 enzymatic reactions at the core of metabolism in microbes that use the acetyl‐CoA pathway of CO 2 fixation. Yet solid‐state catalysts tether primordial amino synthesis to a mineral surface. Many studies have shown that pyridoxal catalyzes transamination reactions without enzymes. Here we show that pyridoxamine, the NH 2 ‐transferring intermediate in pyridoxal‐dependent transamination reactions, is generated from pyridoxal by reaction with NH 3 (as little as 5 m m ) and H 2 (5 bar) on Ni 0 as catalyst at pH 11 and 80 °C within hours. These conditions correspond to those in hydrothermal vents undergoing active serpentinization. The results indicate that at the origin of metabolism, pyridoxamine provided a soluble, organic amino donor for aqueous amino acid synthesis, mediating an evolutionary transition from NH 3 ‐dependent amino acid synthesis on inorganic surfaces to pyridoxamine‐dependent organic reactions in the aqueous phase.
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Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
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