Simultaneous High Current Density and Selective Electrocatalytic CO<sub>2</sub>‐to‐CH<sub>4</sub> through Intermediate Balancing
Notice bibliographique
Résumé
Abstract The electrochemical reduction of CO 2 to CH 4 is promising for carbon neutrality and renewable energy storage but confronts low CH 4 selectivity, especially at high current densities. The key challenge lies in promoting *CO intermediate and *H coupling while minimizing side reactions including C−C coupling and H−H coupling, which is particularly difficult at high current density due to abundant intermediates. Here we report a cooperative strategy to address this challenge using Cu‐based catalysts comprising Cu−N coordination polymer and CuO component that can simultaneously manage the key intermediates *CO and *H. A fast CO 2 ‐to‐CH 4 conversion rate of 3.14 mmol cm −2 h −1 is achieved at 1,300 mA cm −2 with a Faradaic efficiency of 51.7 %. In situ spectroscopy and theoretical calculations show that the increased Cu−Cu distance in the Cu−N coordination polymer component favors multistep *CO hydrogenation over the dimerization, and the CuO component ensures an adequate supply of *H, together contributing to the selective CO 2 ‐to‐CH 4 conversion at high current densities. This work develops a cooperative strategy for the electrosynthesis of CH 4 with simultaneous high current density and high selectivity by rational catalyst design, paving the way for its applications.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».