Ultrahigh‐Selectivity Photocatalytic Upgrading of Bio‐Aldehydes/Diols to Monoalcohols Via In Situ Circumventing Coupling Co‐Products Over Janus Single‐Atom Pd/TiO <sub>2</sub>
Notice bibliographique
Résumé
Abstract Photocatalytic transfer hydrogenation of biomass‐derived aldehydes to alcohols often results in unwanted coupling co‐products. Herein, an ultraselective hydrogen transfer system enabled by in situ oxidative C─C bond cleavage over a Janus single‐atom palladium on titanium dioxide (0.5Pd/TiO 2 ) photocatalyst is presented. The TiO 2 carrier promotes hydrogen‐donor activation, while Pd single atoms function as both electron and hydrogen transfer centers, enabling photocatalytic conversion of bio‐based furfural to furfuryl alcohol in >99% yield using ethanol as solvent/H‐donor at 25 °C. The control/in situ experiments and calculations reveal that ethanol on 0.5Pd/TiO 2 preferentially activates a co‐formed coupling by‐product to undergo C─C bond cleavage followed by proton‐coupled electron transfer, exclusively producing furfuryl alcohol. 0.5Pd/TiO 2 with good reusability is applicable to hydrogenative upgrading of various aldehydes/diols into corresponding monoalcohols with 81‒99% yields. This in situ Janus photocatalytic conversion strategy offers a new approach to eliminate side reactions in reductive upgrading of unsaturated organics/biomass with high selectivity.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».