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Enregistrement W4406901621 · doi:10.1021/acs.jpcc.4c08138

Proton Donors Influence Nitrogen Adsorption in Lithium-Mediated Electrochemical Ammonia Synthesis

2025· article· en· W4406901621 sur OpenAlexfundno aff
Victor Azumah, Lance Kavalsky, Venkatasubramanian Viswanathan

Notice bibliographique

RevueThe Journal of Physical Chemistry C · 2025
Typearticle
Langueen
DomaineChemical Engineering
ThématiqueAmmonia Synthesis and Nitrogen Reduction
Établissements canadiensnon disponible
Organismes subventionnairesNatural Sciences and Engineering Research Council of Canada
Mots-clésElectrochemistryAmmonia productionProtonLithium (medication)AmmoniaAdsorptionInorganic chemistryChemistryNitrogenMaterials sciencePhysical chemistryOrganic chemistryElectrodePhysicsNuclear physicsMedicine

Résumé

récupéré en direct d'OpenAlex

Lithium-mediated electrochemical ammonia synthesis (LiMEAS) has recently shown promise toward efficient electrochemical ammonia production. This process relies on the formation of a lithium nitride film which is subsequently protonated to release ammonia. Designing the electrolyte for this technology requires the selection of a proton donor. In this work, we perform a first-principles analysis to investigate the initial step of nitride formation considering 30 different proton donors (PD). As a baseline, modeling nitrogen on a lithium surface without a PD, we observe that N 2 does not spontaneously dissociate on the lithium surface. However, explicitly introducing a PD into the system results in five unique recurring nitrogen configurations on the lithium slab: (1) embedded, (2) adsorbed, (3) standing, (4) buried, and (5) transferred states. We show that these PD-induced states possess an elongated N–N bond and adsorb more strongly on lithium. Using charge analysis, we show that the charge transferred onto these states strongly correlates with the change in their bond length, a crucial parameter for nitrogen dissociation. These results suggest a more involved role of the PD in the initial stages of nitride formation, and motivate greater consideration for their impact on the LiMEAS pathway.

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.

Comment cette classification a été obtenuedéplier

Prédiction distillée sur la base complète

Imitation des enseignants

Ni prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.

score de la tête « metaresearch » (Codex)0,000
score de la tête « metaresearch » (Gemma)0,001
Version: codex-gemma-dda1882f352aStatut de validation: machine_predicted_unvalidated
Catégories candidatesaucune
Catégories consensuellesaucune
DomaineSignal candidat: aucune · Signal consensuel: aucune
Devis d'étudeSignal candidat: Expérimental (laboratoire) · Signal consensuel: Expérimental (laboratoire)
GenreSignal candidat: Empirique · Signal consensuel: Empirique
Score de désaccord entre enseignants0,006
Score d'incertitude au seuil0,564

Scores Codex et Gemma par catégorie

CatégorieCodexGemma
Métarecherche0,0000,001
Méta-épidémiologie (sens strict)0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens large)0,0000,000
Bibliométrie0,0000,000
Études des sciences et des technologies0,0000,000
Communication savante0,0000,000
Science ouverte0,0000,000
Intégrité de la recherche0,0000,001
Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)0,0000,000

Scores machine (provisoires)

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Tête enseignante Opus0,004
Tête enseignante GPT0,220
Écart entre enseignants0,216 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validationscore_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Classification

machine, non validée

Prédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.

Les modèles n’ont appliqué aucune catégorie : rien dans la taxonomie ne correspondait à ce travail.
Devis d'étudeExpérimental (laboratoire)
Domainenon disponible
GenreEmpirique

Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».

En bref

Citations2
Publié2025
Routes d'admission1
Résumé présentoui

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