Enhancing CO₂ selectivity in MOFs through a dual-ligand strategy: Experimental and theoretical insights
Notice bibliographique
Résumé
Carbon dioxide (CO₂) is a primary greenhouse gas, playing a significant role in global warming and climate change. In response, metal-organic frameworks (MOFs) have emerged as effective materials for CO₂ capture. This study focuses on the synthesis and characterization of mono and heterometallic Cd and Zn MOFs [Zn₂(DPTTZ)(OBA)₂] (IUST-2), [Cd(DPTTZ)(OBA)] (IUST-3), and [Cd₂Zn(DPTTZ)₀.₅(OBA)₃(H₂O)(HCOOH)] (IUST-4). A dual-ligand strategy was employed using 4,4′-oxybis(benzoic acid) (OBA) and 2,5-di(pyridine-4-yl)thiazolo[5,4- d ]thiazole (DPTTZ), with OBA acting as a rigid linker and DPTTZ providing nitrogen and sulfur heteroatoms to enhance gas adsorption. The presence of thiazole rings improves CO₂ selectivity through π-electron interactions and coordination with metal centers, contributing to higher adsorption efficiency. A sonochemical method was used to synthesize the MOFs, ensuring fast, eco-friendly production with uniform crystal growth. Among the synthesized MOFs, IUST-4 exhibited the highest CO₂ adsorption capacity, capturing 168 cm³ /g at 25°C. This superior performance is attributed to the synergistic interaction of Cd and Zn, which strengthens the coordination between CO₂ molecules and open metal sites. In addition, to validate the data and improve the analysis, theoretical studies indicated moderate interactions between CO₂ and the metal centers. These analyses were confirmed based on the Langmuir isotherm and Elovich kinetic models (R² > 0.95). Furthermore, DFT calculations revealed that IUST-4 exhibits the highest adsorption energy (-0.11 eV), outperforming IUST-2 (-0.06 eV) and IUST-3 (-0.05 eV). Additionally, IUST-4 maintained 86.1 % efficiency after ten adsorption-desorption cycles, demonstrating its stability and potential for industrial CO₂ capture applications. Overall, these findings highlight the potential of IUST-4 as a highly effective material for advancing CO₂ capture technologies in industrial applications. • A dual-ligand strategy employing 4, 4'‐oxy4′-oxy bis(benzoic acid) (OBA) and 2, 5-di (pyridine-4-yl) thiazole [5, 4-d] thiazole (DPTTZ) was used to fabricate mono- and heterometallic MOFs. • The DFT analysis revealed that IUST-4, which contains Cd and Zn, exhibited stronger adsorption energy of −0.11 eV for CO2 compared to IUST-2 (-0.05 eV) and IUST-3 (-0.06 eV). • Langmuir and Elovich models exhibited the best fitness and IUST-4 MOF showed 86.1 % stability over 10 repeated cycles.
Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.
Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».