A Machine-Learned “Chemical Intuition” to Overcome Spectroscopic Data Scarcity
Notice bibliographique
Résumé
Machine learning models for predicting IR spectra of molecular ions (infrared ion spectroscopy, IRIS) have yet to be reported owing to the relatively sparse experimental data sets available. To overcome this limitation, we employ the Graphormer-IR model for neutral molecules as a knowledgeable starting point and then employ transfer learning to refine the model to predict the spectra of gaseous ions. A library of 10,336 computed spectra and a small data set of 312 experimental IRIS spectra is used for model fine-tuning. Nonspecific global graph encodings that describe the molecular charge state ( i.e ., (de)protonation, sodiation), combined with an additional transfer learning step that considers computed spectra for ions, improved model performance. The resulting Graphormer-IRIS model yields spectra that are 21% more accurate than those produced by commonly employed DFT quantum chemical models, while capturing subtle phenomena such as spectral red-shifts due to sodiation. Dimensionality reduction of model embeddings demonstrates derived “chemical intuition” of functional groups, trends in molecular electron density, and the location of charge sites. Our approach will enable fast IRIS predictions for determining the structures of unknown small molecule analytes ( e.g ., metabolites, lipids) present in biological samples.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,002 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,002 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,002 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,001 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».