CO2 fixation reaction over pyrimidinium-based dicationic ionic liquid in MIL-101(Cr)
Notice bibliographique
Résumé
Modified metal-organic frameworks (MOFs) encapsulating new ionic N-heterocyclic-based functional groups, prepared via a ship-in-a-bottle approach, introduce a novel catalytic system for CO₂ conversion with epoxides. The MIL-101(Cr) framework was functionalized with novel ionic liquids (ILs) such as 1,5-bis(2-aminopyrimidinium)pentane bromide (2AMP-DBrP) and 1,5-bis(2-aminopyrimidinium)ethyl ether bromide (2AMP-DBrEE), resulting in cationic pyrimidinium-containing Cr-MOFs with free bromide ions, namely MIL101–2AMP-DBrP and MIL101–2AMP-DBrEE . Although the surface area (2456 and 2408 m²/g) and pore volume (1.44 and 1.41 cm³/g) of these encapsulated materials were reduced compared to pristine MIL-101(Cr) (3425 m²/g and 1.78 cm³/g), the CO₂ adsorption capacity at low pressure was notably increased (3.51 and 4.05 mmol g⁻¹ of CO₂). These modified MOFs demonstrated exceptional catalytic performance and stability in CO₂ fixation with various epoxides, achieving a high turnover frequency (TOF) of 82.5 h⁻¹ under mild conditions (0.1 MPa, 90 °C) without the need for co-catalysts or solvents, which are essential criteria for commercial viability. Moreover, in situ FTIR analysis suggests that the enhanced performance is due to CO₂ activation via carbamic acid formation facilitated by primary amino groups and epoxide activation through hydrogen bonding. This dual activation mechanism is critical for achieving high catalytic efficiency under mild conditions and underscores the innovative and significant advancements presented in this work compared to existing IL-MOFs. • Innovative Catalyst Design :MIL-101(Cr) MOFs modified with the novel ionic pyrimidinium salts through a ship-in-bottle approach. • High CO 2 Adsorption : Enhanced CO 2 uptake at low pressure (3.51 mmol g −1 and 4.05 mmol g −1 at 25 °C and 0.1 MPa), improving catalytic efficiency. • Superior Catalytic Performance : Achieved a TOF of 82.5 h −1 in CO 2 fixation with epoxides under mild conditions (0.1 MPa, 90 °C). • Robust and Reusable : Excellent stability and reusability in solvent-free CO 2 cycloaddition reaction without co-catalyst. • Enhanced Active Site Interaction : MIL-101(Cr)'s porous structure enhances CO 2 activation and interaction of active sites.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».