Core–Shell Structured Cocatalysts for Enhancing Redox-Mediated Z-Scheme Photocatalytic Water Splitting and Producing H<sub>2</sub> and O<sub>2</sub> Separately
Notice bibliographique
Résumé
The Z-scheme water splitting system with a redox couple (oxidant/reductant) that transfers electrons from an oxygen-evolving photocatalyst (OEP) to a hydrogen-evolving photocatalyst (HEP) is promising for achieving high solar-to-hydrogen conversion efficiency by harvesting a wide range of visible light and for enabling separate production of H 2 and O 2 . However, a preference for backward electron transfer often hampers the demonstration of aforementioned advantages of the Z-scheme system. Here, we show that the loading of CrO x / M cocatalysts (CrO x represents Cr 2 O 3 · n H 2 O, M = Pt, Rh, and Ni)─where nanoparticulate M metal core species are coated with a thin CrO x shell─can effectively enhance H 2 evolution on HEPs, such as SrTiO 3 and Rh-doped SrTiO 3 (SrTiO 3:Rh), with the redox couple IO 3 – /I –, by suppressing IO 3 – rereduction on the M metal surface. Electrochemical measurements using CrO x -coated and uncoated metal wires strongly support the function of CrO x shells, which are permeable to H + (or water) and H 2 molecules, but not IO 3 –, affording selective H 2 evolution on the CrO x / M cocatalysts. The impact of the CrO x shell on suppressing backward electron transfer becomes more prominent for reactions in a two-component cell with a membrane filter, wherein the accumulation of a relatively high concentration of IO 3 – is indispensable for the transfer of IO 3 – anions from the H 2 cell to the O 2 cell containing an OEP. The use of CrO x /Rh/SrTiO 3 and CrO x /Pt/SrTiO 3:Rh coupled with appropriate OEPs affords almost stoichiometric and separate production of H 2 and O 2 under UV- or visible-light irradiation, respectively, from an aqueous solution containing I – and IO 3 – . The effectiveness of the CrO x coating for enhancing H 2 evolution on the SrTiO 3:Rh HEP was confirmed for various redox species [Fe(CN) 6 ] 3–/4–, [Co(bpy) 3 ] 3+/2+, and [SiVW 11 O 40 ] 5–/6– that are operating under nearly neutral conditions, whereas CrO x dissolution under acidic conditions with Fe 3+/2+ and VO 2 + /VO 2+ redox was detrimental. The use of CrO x -based core–shell cocatalysts was proven to enhance the efficiency of visible-light-driven Z-scheme water splitting not only with IO 3 – /I – but also with other redox couples such as [SiVW 11 O 40 ] 5–/6– .
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,002 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».