Core–Shell Structured Cocatalysts for Enhancing Redox-Mediated Z-Scheme Photocatalytic Water Splitting and Producing H<sub>2</sub> and O<sub>2</sub> Separately
Notice bibliographique
Résumé
The Z-scheme water splitting system with a redox couple (oxidant/reductant) that transfers electrons from an oxygen-evolving photocatalyst (OEP) to a hydrogen-evolving photocatalyst (HEP) is promising for achieving high solar-to-hydrogen conversion efficiency by harvesting a wide range of visible light and for enabling separate production of H 2 and O 2 . However, a preference for backward electron transfer often hampers the demonstration of aforementioned advantages of the Z-scheme system. Here, we show that the loading of CrO x / M cocatalysts (CrO x represents Cr 2 O 3 · n H 2 O, M = Pt, Rh, and Ni)─where nanoparticulate M metal core species are coated with a thin CrO x shell─can effectively enhance H 2 evolution on HEPs, such as SrTiO 3 and Rh-doped SrTiO 3 (SrTiO 3:Rh), with the redox couple IO 3 – /I –, by suppressing IO 3 – rereduction on the M metal surface. Electrochemical measurements using CrO x -coated and uncoated metal wires strongly support the function of CrO x shells, which are permeable to H + (or water) and H 2 molecules, but not IO 3 –, affording selective H 2 evolution on the CrO x / M cocatalysts. The impact of the CrO x shell on suppressing backward electron transfer becomes more prominent for reactions in a two-component cell with a membrane filter, wherein the accumulation of a relatively high concentration of IO 3 – is indispensable for the transfer of IO 3 – anions from the H 2 cell to the O 2 cell containing an OEP. The use of CrO x /Rh/SrTiO 3 and CrO x /Pt/SrTiO 3:Rh coupled with appropriate OEPs affords almost stoichiometric and separate production of H 2 and O 2 under UV- or visible-light irradiation, respectively, from an aqueous solution containing I – and IO 3 – . The effectiveness of the CrO x coating for enhancing H 2 evolution on the SrTiO 3:Rh HEP was confirmed for various redox species [Fe(CN) 6 ] 3–/4–, [Co(bpy) 3 ] 3+/2+, and [SiVW 11 O 40 ] 5–/6– that are operating under nearly neutral conditions, whereas CrO x dissolution under acidic conditions with Fe 3+/2+ and VO 2 + /VO 2+ redox was detrimental. The use of CrO x -based core–shell cocatalysts was proven to enhance the efficiency of visible-light-driven Z-scheme water splitting not only with IO 3 – /I – but also with other redox couples such as [SiVW 11 O 40 ] 5–/6– .
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».