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Enregistrement W4408354773 · doi:10.1021/jacs.4c17227

Visible-Light-Driven Methanol-To-Ethanol Conversion via Carbene Pathway by Frustrated Lewis Pairs

2025· article· en· W4408354773 sur OpenAlexafffund
Yumeng Qian, Qingyun Zhan, Zhenlu Li, Ruike Tan, Xiaowei Mu, Lu Li, Chao‐Jun Li

Notice bibliographique

RevueJournal of the American Chemical Society · 2025
Typearticle
Langueen
DomaineChemistry
ThématiqueOrganoboron and organosilicon chemistry
Établissements canadiensMcGill UniversityCentre in Green Chemistry and Catalysis
Organismes subventionnairesFundamental Research Funds for the Central UniversitiesNatural Sciences and Engineering Research Council of CanadaFonds Québécois de la Recherche sur la Nature et les TechnologiesCanada Foundation for InnovationNational Natural Science Foundation of ChinaCanada Research ChairsNational Key Research and Development Program of ChinaNatural Science Foundation of Jilin Province
Mots-clésChemistryCarbeneMethanolEthanolFrustrated Lewis pairPhotochemistryVisible spectrumLewis acids and basesOrganic chemistryCatalysisOptoelectronics

Résumé

récupéré en direct d'OpenAlex

Carbenes are critical intermediates in organic chemistry, recognized for their exceptional reactivity and versatility. However, conventional methods for carbene generation are often associated with safety risks and hazardous procedures. This study presents a Ga-ZnO 1– x nanosheets photocatalyst with a (100) preferred orientation, featuring abundant refined frustrated Lewis pair (FLP) sites, excellent light absorption, and efficient charge transport properties. Under visible light irradiation, this catalyst activates methanol to generate a methyl carbene (methylene) intermediate, which subsequently reacts with another methanol molecule to produce ethanol. In situ experiments and theoretical calculations reveal that FLP sites, composed of oxygen vacancies and Ga, respectively activate C–H and C–O bonds while efficiently capturing photogenerated electrons and holes, making the most significant contribution to the formation of carbene intermediates. This research not only offers an eco-friendly route for methanol-to-ethanol conversion but also establishes a safer and more efficient method for methyl carbene production under mild conditions.

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.

Comment cette classification a été obtenuedéplier

Prédiction machine sur la base complète

Imitation des enseignants

Ni prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.

score de la tête « metaresearch » (Codex)0,000
score de la tête « metaresearch » (Gemma)0,000
Version: metacan-v3-hybrid-931329e0061cStatut de validation: machine_predicted_unvalidated
Catégories candidatesaucune
Catégories consensuellesaucune
DomaineSignal candidat: aucune · Signal consensuel: aucune
Devis d'étudeSignal candidat: Expérimental (laboratoire) · Signal consensuel: Expérimental (laboratoire)
GenreSignal candidat: Empirique · Signal consensuel: Empirique
Score de désaccord entre enseignants0,001
Score d'incertitude au seuil0,002

Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)

CatégorieCodexGemma
Métarecherche0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens strict)0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens large)0,0000,000
Bibliométrie0,0000,000
Études des sciences et des technologies0,0000,000
Communication savante0,0000,000
Science ouverte0,0000,000
Intégrité de la recherche0,0000,000
Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)0,0010,000

Scores machine (provisoires)

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Tête enseignante Opus0,006
Tête enseignante GPT0,234
Écart entre enseignants0,228 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validationscore_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Classification

machine, non validée

Prédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.

Les modèles n’ont appliqué aucune catégorie : rien dans la taxonomie ne correspondait à ce travail.
Devis d'étudeExpérimental (laboratoire)
Domainenon disponible
GenreEmpirique

Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».

En bref

Citations14
Publié2025
Routes d'admission2
Résumé présentoui

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