Electrocatalytic Oxidation of Ammonia to Nitrate Occurs on NiOOH with OH/O Vacancies
Notice bibliographique
Résumé
The ammonia electrooxidation reaction (AOR) has attracted significant attention for both wastewater treatment and energy storage applications. However, AOR pathways generating oxygenated products such as nitrite or nitrate remain unresolved. Attenuated total reflection-surface-enhanced infrared absorption spectroscopy (ATR-SEIRAS) and density functional theory (DFT) have been combined to determine the potential-dependent intermediates, active catalytic sites, and AOR pathways on Ni electrodes under alkaline conditions. The OH/O vacancy sites on NiOOH, revealed by XPS, are found by DFT calculations to be the active sites for the AOR, catalyzing the complete (eight-electron) oxidation of ammonia into nitrate. The formation of isolated OH/O vacancies on NiOOH is thermodynamically more favorable than that of paired vacancies in the potential range conducive to NiOOH formation and the AOR, with an increasing formation barrier at higher potentials. This synergistic ATR-SEIRAS and DFT study reveals that the selectivity of nitrite and nitrate production is potential-dependent, with nitrite and hydrazine formation initiated at moderate anodic potentials, whereas larger potentials promote conversion of nitrite into nitrate species. The release of adsorbed nitrite and nitrate, which is crucial for liberating catalytic sites for the continuous AOR, is spectroscopically and computationally shown to be facilitated at relatively low potentials. Comprehending AOR mechanisms on Ni-based catalysts as achieved in this study can pave the way for future research on catalyst design and optimization of AOR performance.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».