Steering the Selectivity of Electrochemical CO<sub>2</sub> Reduction on the Cu Catalyst via the Interplay between the Electrode Morphology and Electrolyte Anion Identity
Notice bibliographique
Résumé
Electrochemical carbon dioxide (CO 2 ) reduction (ECR) holds promise as a viable pathway for the generation of fuels and chemicals. Several strategies have been explored to enhance the product selectivity of ECR on copper (Cu) catalysts. A systematic approach to optimize the local reaction microenvironment, however, remains elusive. Engineering the electrode structure and reaction microenvironment is a facile but effective strategy for steering the product selectivity of ECR reactions and can enable the rational design of highly selective Cu electrodes. Herein, we demonstrate that the synergy between an optimized Cu gas diffusion electrode (GDE) morphology and electrolyte anion identity can steer ECR product selectivity toward ethylene (C 2+ ) or methane via the local CO 2 availability, pH, and electrode morphology regulation. We show that using a relatively thin 100 nm Cu catalyst layer (CL) sputtered on an optimized macropore-sized hydrophobic poly(tetrafluoroethylene) substrate promotes methane selectivity at high reaction rates. We achieved a methane partial current density of 126 mA cm –2 and a Faradaic efficiency (FE) of 42%. In contrast, a relatively thick 500 nm Cu CL favors ethylene production, reaching a high FE of 52% at 250 mA cm –2 (with a total C 2+ value of 77%) in a near-neutral KHCO 3 electrolyte. Utilizing KI electrolyte significantly enhances methane selectivity, achieving ca. 56% at a partial current density of 168 mA cm –2 while effectively suppressing the hydrogen evolution reaction (HER) on the thin CL. Furthermore, on the relatively thick CL, a higher C 2+ FE of 84% was achieved at 250 mA cm –2, demonstrating the impact of electrolyte anion identity and CL thickness on product selectivity in ECR. In addition, we find that a further increase in the Cu CL thickness does not result in a superior C 2+ performance in KI compared to the KHCO 3 electrolyte. Our result highlights the critical role of the interplay between Cu electrode morphology and the electrolyte anion identity, which can facilitate efficient CO 2 mass transport, enable selective Cu sites, and tune local pH – thereby steering ECR product selectivity.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».