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Enregistrement W4408804076 · doi:10.1021/acscentsci.4c01919

Data-Driven Workflow for the Development and Discovery of <i>N</i> -Oxyl Hydrogen Atom Transfer Catalysts

2025· article· en· W4408804076 sur OpenAlexafffund
Cheng Yang, Thérèse Wild, Yulia Rakova, Stephen Maldonado, Matthew S. Sigman, Corey R. J. Stephenson

Notice bibliographique

RevueACS Central Science · 2025
Typearticle
Langueen
DomaineMaterials Science
ThématiqueCatalytic Processes in Materials Science
Établissements canadiensUniversity of British Columbia
Organismes subventionnairesDivision of ChemistryDivision of Chemical, Bioengineering, Environmental, and Transport SystemsHorace H. Rackham School of Graduate Studies, University of MichiganCanada Excellence Research Chairs, Government of CanadaUniversity of Michigan
Mots-clésWorkflowCatalysisHydrogen atomChemistryComputer scienceCombinatorial chemistryNanotechnologyMaterials scienceDatabaseOrganic chemistryGroup (periodic table)

Résumé

récupéré en direct d'OpenAlex

High Resolution Image Download MS PowerPoint Slide N -oxyl species are promising hydrogen atom transfer (HAT) catalysts to advance C–H bond activation reactions. However, because of the complex structure–activity relationship within the N -oxyl structure, catalyst optimization is a key challenge, particularly for simultaneous improvement across multiple parameters. This paper describes a data-driven approach to optimize N -oxyl hydrogen atom transfer catalysts. A focused library of 50 N -hydroxy compounds was synthesized and characterized by three parameters─oxidation peak potential, HAT reactivity, and stability─to generate a database. Statistical modeling of these activities described by their intrinsic physical organic parameters was used to build predictive models for catalyst discovery and to understand their structure–activity relationships. Virtual screening of 102 synthesizable candidates allowed for rapid identification of several ideal catalyst candidates. These statistical models clearly suggest that N -oxyl substructures bearing an adjacent heteroatom are more optimal HAT catalysts compared to the historical focus, phthalimide- N -oxyl, by striking the best balance among all three target experimental properties.

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.

Comment cette classification a été obtenuedéplier

Prédiction distillée sur la base complète

Imitation des enseignants

Ni prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.

score de la tête « metaresearch » (Codex)0,002
score de la tête « metaresearch » (Gemma)0,000
Version: codex-gemma-dda1882f352aStatut de validation: machine_predicted_unvalidated
Catégories candidatesaucune
Catégories consensuellesaucune
DomaineSignal candidat: aucune · Signal consensuel: aucune
Devis d'étudeSignal candidat: Expérimental (laboratoire) · Signal consensuel: Expérimental (laboratoire)
GenreSignal candidat: Empirique · Signal consensuel: Empirique
Score de désaccord entre enseignants0,029
Score d'incertitude au seuil0,673

Scores Codex et Gemma par catégorie

CatégorieCodexGemma
Métarecherche0,0020,000
Méta-épidémiologie (sens strict)0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens large)0,0000,000
Bibliométrie0,0000,001
Études des sciences et des technologies0,0010,002
Communication savante0,0000,001
Science ouverte0,0030,001
Intégrité de la recherche0,0000,000
Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)0,0000,000

Scores machine (provisoires)

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Tête enseignante Opus0,022
Tête enseignante GPT0,276
Écart entre enseignants0,254 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validationscore_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Classification

machine, non validée

Prédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.

Les modèles n’ont appliqué aucune catégorie : rien dans la taxonomie ne correspondait à ce travail.
Devis d'étudeExpérimental (laboratoire)
Domainenon disponible
GenreEmpirique

Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».

En bref

Citations4
Publié2025
Routes d'admission2
Résumé présentoui

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