Constructing Accurate Potential Energy Surfaces with Limited High-Level Data Using Atom-Centered Potentials and Density Functional Theory
Notice bibliographique
Résumé
We present a general method for the development of a Δ-DFT-type approach for the calculation of accurate potential energy surfaces (PESs) using a minimal amount (hundreds) of high-level wavefunction theory reference data. The method uses a quasirandom (Sobol) approach to sample points on the PES for which reference data are generated. These data are then used to fit atom-centered potentials (ACPs) that improve the accuracy of the PES predicted by a density-functional theory method. The end result is an ACP-augmented DFT method capable of describing a region of the PES for the chosen molecule with approximately the same accuracy as the high-level method, but at approximately the same cost as the DFT method. The effectiveness of the algorithm is demonstrated through its application to the HFCO and uracil molecules. For HFCO, the root-mean-square error (RMSE) using B3LYP/def2-TZVPP in the description of the PES involving energies up to 40000 cm-1 above the global minimum was reduced from 829.2 cm-1 to 56.0 cm-1 with an ACP developed with as few as 272 CCSD(T)-F12/cc-pVTZ-F12 reference data points in the training set. For the more complex uracil molecule treated with B3LYP/6-311++G(2d,2p), the RMSE in the PES up to 7000 cm-1 above the global minimum was reduced from 82.6 cm-1 to 9.9 cm-1 with 404 reference data points in the ACP training set. The quality of the PESs obtained is further demonstrated by comparing the predicted fundamental vibrational frequencies relative to experimental spectroscopic data. The new ACP-based protocol represents a promising tool for generating accurate PESs for molecules of arbitrary size at minimal computational cost, which can then be used in computational quantum dynamics and spectroscopic studies.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,002 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,006 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».