Efficient hydrogen evolution from sodium borohydride catalysed by amine-decorated cross-linked polymer immobilised ionic liquid stabilised palladium nanoparticles
Notice bibliographique
Résumé
Palladium nanoparticles (PdNP) stabilised by confinement in crosslinked amine-decorated, polymer-immobilised ionic liquids (PIILs) catalyse the hydrolytic evolution of hydrogen from NaBH 4 under mild conditions. A series of three PIIL supports NH 2 -Im x PIIL ( x = 1, (2a); x = 2, (2b); x = 3, (2c), where x corresponds to the number of imidazolium cations in the repeat unit) were prepared with an increasing number of imidazolium cations such that bis(styryl)-based crosslinkers 1a and 1b contain one and two imidazolium cations, respectively, while 1c is a more extensive tris(styryl)-based crosslinker with three imidazolium cations. The composition of the support influences the performance of the corresponding polymer immobilised ionic liquid stabilised (PIILS) palladium nanoparticles, PdNP@NH 2 -Im x PIILS ( x = 1, (4a); x = 2, (4b); x = 3, (4c)) as catalysts for the hydrolysis of NaBH 4 and a comparison of the most efficient system against its unmodified counterpart (i.e., PdNP@H-Im 2 PIILS) confirmed that incorporation of the surface coordinated amine improved catalyst performance. Palladium nanoparticles stabilised by NH 2 -Im 2 PIIL was the most efficient catalyst and the maximum initial turnover frequency of 81 mol H2 molPd −1 min −1 is higher than the 59 and 32 mol H2 molPd −1 min −1 obtained with PdNPs supported by NH 2 -Im 1 PIIL and NH 2 -Im 3 PIIL, respectively, as well as the 19 mol H2 molPd −1 min −1 obtained with commercial 10 wt.% Pd/C. The results of kinetic studies, apparent activation energies, and deuterium isotope effects have been compared with those in the literature and support a mechanism involving rate-limiting activation of an O–H bond in water. Catalyst reuse studies showed that PdNP@NH 2 -Im 2 PIILS recycled with remarkable efficiency as high conversions were maintained across five runs with the catalyst retaining over 92% of its initial activity, an improvement on the 70% retention of activity with palladium nanoparticles supported by linear amine-modified imidazolium-based polymer, which demonstrates the beneficial effect of introducing crosslinking.
Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.
Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».