Efficient hydrogen evolution from sodium borohydride catalysed by amine-decorated cross-linked polymer immobilised ionic liquid stabilised palladium nanoparticles
Notice bibliographique
Résumé
Palladium nanoparticles (PdNP) stabilised by confinement in crosslinked amine-decorated, polymer-immobilised ionic liquids (PIILs) catalyse the hydrolytic evolution of hydrogen from NaBH 4 under mild conditions. A series of three PIIL supports NH 2 -Im x PIIL ( x = 1, (2a); x = 2, (2b); x = 3, (2c), where x corresponds to the number of imidazolium cations in the repeat unit) were prepared with an increasing number of imidazolium cations such that bis(styryl)-based crosslinkers 1a and 1b contain one and two imidazolium cations, respectively, while 1c is a more extensive tris(styryl)-based crosslinker with three imidazolium cations. The composition of the support influences the performance of the corresponding polymer immobilised ionic liquid stabilised (PIILS) palladium nanoparticles, PdNP@NH 2 -Im x PIILS ( x = 1, (4a); x = 2, (4b); x = 3, (4c)) as catalysts for the hydrolysis of NaBH 4 and a comparison of the most efficient system against its unmodified counterpart (i.e., PdNP@H-Im 2 PIILS) confirmed that incorporation of the surface coordinated amine improved catalyst performance. Palladium nanoparticles stabilised by NH 2 -Im 2 PIIL was the most efficient catalyst and the maximum initial turnover frequency of 81 mol H2 molPd −1 min −1 is higher than the 59 and 32 mol H2 molPd −1 min −1 obtained with PdNPs supported by NH 2 -Im 1 PIIL and NH 2 -Im 3 PIIL, respectively, as well as the 19 mol H2 molPd −1 min −1 obtained with commercial 10 wt.% Pd/C. The results of kinetic studies, apparent activation energies, and deuterium isotope effects have been compared with those in the literature and support a mechanism involving rate-limiting activation of an O–H bond in water. Catalyst reuse studies showed that PdNP@NH 2 -Im 2 PIILS recycled with remarkable efficiency as high conversions were maintained across five runs with the catalyst retaining over 92% of its initial activity, an improvement on the 70% retention of activity with palladium nanoparticles supported by linear amine-modified imidazolium-based polymer, which demonstrates the beneficial effect of introducing crosslinking.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».