Boosting Electrocatalytic Nitrogen Reduction on Cobalt‐Based Perovskite via Regulating Reaction Pathway Through Donation‐Back‐Donation Modulation
Notice bibliographique
Résumé
Abstract The electrocatalytic approach of combining N 2 and H 2 O to produce ammonia, known as the electrocatalytic N 2 reduction reaction (eNRR), has garnered significant attention due to its environmental benefits and potential for supporting a decentralized agricultural economy. However, the underlying chemistry governing the reaction pathways remains poorly understood, hindering the design of low‐cost and efficient eNRR catalysts. Here we report the enhancement of the electrocatalytic eNRR activity of perovskite oxides by tuning the reaction pathway through a “donation‐back‐donation” mechanism. This is achieved by controlling the spin state via adjusting the distribution of d orbital electrons in low‐cost transition metals, such as cobalt. Specifically, the cobalt in perovskite SrCoO 3 (SC) with a low‐spin state demonstrates an 18 times higher ammonia yield rate compared to that in Co 3 O 4 and 1.5 times higher than cobalt in perovskite LaCoO 3 (LC). The low spin states of cobalt in SC enable better control of the eNRR reaction pathway over the transformation of *N 2 H to *NHNH or *NNH 2 , resulting in alternating hydrogenation in SC rather than distal hydrogenation in LC with a high spin state. The unprecedented improvement in eNRR by regulating the spin state of Co demonstrates the bright of low‐cost Co‐based electrocatalysts for ammonia production.
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Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».