Rational Ligand Design of Conjugated Coordination Polymers for Efficient and Selective Nitrate Electroreduction to Ammonia
Notice bibliographique
Résumé
Abstract Electrocatalytic nitrate reduction to ammonia (NRA) offers an attractive route for converting nitrate pollutants to ammonia under mild conditions. Among other catalysts, single‐atom catalysts (SACs) with high metal‐atom‐utilization efficiency and low‐coordinated metal sites hold immense potential to be extensively applied, which unfortunately encounter a formidable challenge to obtain simultaneous improvement of NRA activity and selectivity. Here, a novel and general strategy is reported to achieve efficient and selective NRA catalysis on conjugated coordination polymers featuring with high‐density and well‐defined nitrogen (N)‐coordinated single‐atom metal sites via precise regulation of N‑heterocyclic ligands toward accelerating the hydrogenation kinetics necessitated in the NRA pathway. Taking cobalt (Co) as an example, two CoN 4 ‐centered conjugated coordination polymer electrocatalysts (CoN 4 ‐pyrr and CoN 4 ‐pyri) are synthesized with pyrrole and pyridine ligands are investigated as a proof‐of‐concept study. As revealed, the CoN 4 ‐pyrr can markedly outperform the CoN 4 ‐pyri toward NRA electrocatalysis. Experimental and theoretical results suggest that, relative to the N atoms of pyridine ligand in CoN 4 ‐pyri, the N atoms of pyrrole ligand in CoN 4 ‐pyrr can enable a faster transfer of hydrogen radicals to the Co active sites for accelerating the hydrogenation kinetics of * NO intermediate at the rate‐determining step of NRA pathway.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».