Regulating second-shell coordination in molybdenum single-atom catalysts for efficient photocatalytic nitrogen fixation
Notice bibliographique
Résumé
• A novel molybdenum single-atom catalysts with boron coordinated in the second shell was developed. • Mo SAs/BCN exhibited superior visible-light-driven photocatalytic activity for N 2 reduction to NH 3 . • The relationship between NRR performance and local coordination structure was clarified. • The N 2 reduction pathways on Mo SAs/BCN was elucidated. Photocatalytic nitrogen (N 2 ) reduction reaction (NRR) holds great potential and sustainability compared with the Haber-Bosch process for ammonia (NH 3 ) synthesis. Precise regulation of the coordination environment in the second shell of single-atom catalysts (SACs) provides an opportunity to enhance the photocatalytic NRR performance, yet a challenge. Herein, Mo SAs/BCN featured by Mo single atoms dispersed in a carbon nitride support with second-shell B coordination is developed for photocatalytic N 2 fixation. Experimental data combined with theoretical calculations demonstrate that the second-shell B coordination can not only strengthen visible light absorption and accelerate the separation and transfer of photogenerated charge carriers, but also upshift the d-band center of Mo close to the Fermi level to improve the adsorption and activation of N 2 . Thus, Mo SAs/BCN exhibits a high NH 3 yield rate of 176.4 μmol g -1 cat. h −1 under visible light irradiation, which is 5.4 times that of CN. A distal pathway may occur on Mo SAs/BCN, and the first step of *N 2 protonation is the potential-determination step. This work reveals the significance of modulating the second-shell coordination atoms of SACs for enhancing photocatalytic activity and selectivity and offers a promising strategy for the rational design of SACs.
Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.
Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».