Assessment of a foundational machine-learned potential for energy ranking of molecular crystal polymorphs
Notice bibliographique
Résumé
First-principles crystal structure prediction (CSP) of isolable polymorphs of organic compounds is a grand challenge in computational chemistry. The adoption of dispersion-correction density-functional theory (DFT) has allowed great strides to be made in the accuracy of the final energy ranking of candidate crystal structures. Consequently, CSP methods are seeing increasing use in development of new pharmaceuticals, organic electronics, energetic materials, and pigments, among other applications. However, lower-cost methods, such as classical force-field potentials, are still necessary for the early stages of CSP, where hundreds of thousands of candidates are commonly generated. Recently developed foundational machine-learned potentials represent a seductive alternative to force fields for this purpose due to their promise of near-DFT accuracy at a vastly reduced computational cost. In this work, the performance of the MACE-OFF23(M) machine-learned potential is assessed for geometry optimisation and energy ranking of candidate crystal structures of 28 compounds from the first seven CSP blind tests, as well as 12 helicene compounds. The performance of MACE-OFF23(M) is found to be highly dependent on the particular compound, providing good accuracy for compounds similar to those in its training set, but failing dramatically for compounds containing unusual functional groups (such as diazo) and organic salts. Physically motivated inclusion of long-range electrostatic interactions remains an open problem for development of foundational machine-learned potentials.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,002 | 0,004 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».