Selective C <sub>2</sub> Electroproduction via Back Bonding in Asymmetric Copper‐Copper Motifs
Notice bibliographique
Résumé
Abstract CO 2 reduction reaction (CO 2 RR) is considered a highly attractive approach to reduce carbon emissions and yet encounters challenges in further converting *C 1 intermediates to valuable two‐carbon (C 2 ) products. Although copper‐based catalysts exhibit satisfactory adsorption energy for *C 1 species, the symmetrical charge distribution at adjacent copper sites leads to a strong repulsive force between adsorbed *C 1 . Herein, asymmetric copper‐copper (Cu F ‐Cu N ) motifs with distinct adsorption behaviors have been constructed on the F‐Cu 3 N substrate using the in situ isostructural substitution method. Compared to the high hybridization of Cu N 3d and N 2p orbitals, implanted F not only reduces the hybridization strength but also endows the Cu F with delocalized unpaired electrons. Accordingly, Cu F , beyond forming an isolated 3d z 2 ‐2p z σ bond between Cu and the key *C 1 intermediate (*CHO), offers additional 3d xz ‐2p z π back bonding to the *CHO. With dipole interactions in the asymmetric Cu F ‐Cu N motifs, the electrostatic repulsion between adjacent *CHO is diminished, efficiently promoting the C‐C coupling in CO 2 RR. Therefore, the Cu F ‐Cu N motifs achieve an exceptional C 2 selectivity of 81.5% with a partial current density of −325.9 mA cm −2 and a C 2 /C 1 selectivity ratio of 10.47. This nuanced manipulation of atomic interactions illuminates a path to potentially groundbreaking alterations in material characteristics.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».