Mechanochemical and aging-based SN2 method to access CO2-responsive, high-amine-loading chitosan
Notice bibliographique
Résumé
Tertiary amines in water exhibit CO2-responsiveness through the equilibrium between the neutral form and the tertiary ammonium bicarbonate salt. This phenomenon makes it possible to use CO2 to trigger reversible property changes such as a change in the osmotic pressure (π), which is useful for forward osmosis, a membrane-based water separation technique. Chitosan, the deacetylated derivative of the abundant nitrogen-containing natural polymer chitin, is a great biopolymer carrier of desired functionalities through chemical modification. Herein, we report a mechanochemical and aging-based method to functionalize chitosan with a tertiary amine in a one-pot SN2-type aminoalkylation reaction. The reaction afforded chitosan with a high degree of substitution (DS), up to 1.67 per sugar unit, doubling the previously reported DS achieved with solvothermal methods. Unique to this method is its ability to functionalize both the amine and the primary alcohol groups of chitosan. The reaction proceeded well with catalytic amounts of liquid and only stoichiometric amounts of reagent, a favourable improvement upon past reports, which all used excess reagent. It was also scalable and demonstrated on a range of molecular weights. We also showed that O-functionalization was effective on chitin up to a DS of 0.15. The π of aqueous solutions of the aminoalkylated chitosan reversibly increases 47% upon carbonation. This work showcases how mechanochemistry can deliver greatly improved DS on the functionalization of recalcitrant substrates, such as chitinous biomass, with reduced process mass intensity and energy use compared to past works to deliver a CO2-responsive material based on biomass.
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Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,002 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,003 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».