Evaluating the Tamm–Dancoff Approximation for Two-Photon Absorption Properties
Notice bibliographique
Résumé
Two-photon absorption (2PA) is a powerful tool in nonlinear optics, enabling advanced applications like high-resolution microscopy and photodynamic therapy. In this study, we explore the 2PA properties of 20 chromophores using time-dependent density-functional theory (TD-DFT), TD-DFT with the Tamm–Dancoff approximation (TDA), and the resolution-of-identity approximation in conjunction with the second-order approximate coupled-cluster (RI-CC2). TDA’s performance in predicting 2PA properties remains insufficiently characterized compared to (full) TD-DFT, where the functionals CAM-B3LYP, MN15, and ωB97X are used, and their results are compared to RI-CC2. This comparison involves assessing key photophysical properties, including 2PA cross sections (σ 2PA ) and dipole moments (μ 00, μ 11, μ 01, and Δμ). Among the tested functionals, MN15 demonstrated the lowest mean absolute errors (MAEs) for the computed photophysical properties for both TDA and TD-DFT. Our findings indicate that TDA captures qualitative trends and provides slightly more accurate quantitative predictions with generally lower MAEs than TD-DFT. These findings suggest that the use of TDA has significant potential as a cost-effective alternative to (full) TD-DFT for predicting 2PA properties.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,002 | 0,003 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».