Selective Mass Accumulation at the Metal–Polymer Bridging Interface for Efficient Nitrate Electroreduction to Ammonia and Zn-Nitrate Batteries
Notice bibliographique
Résumé
High Resolution Image Download MS PowerPoint Slide The electrochemical conversion of nitrate (NO 3 – ), a common nitrogen source in industrial wastewater and contaminated groundwater, into ammonia (NH 3 ), signifies an approach to wastewater treatment and NH 3 production. Nevertheless, its selectivity and activity at low NO 3 – concentrations and industrial current densities are constrained by limited mass transfer around the electrode. Here, we report a metal–polymer bridging interface constructed by anchoring Cu/Cu 2 O nanoparticles onto a two-dimensional (2D) Cu-based benzene dicarboxylate (CuBDC) coordination polymer via in situ electroreduction (denoted as E-CuBDC). This interface weakens the electrostatic repulsion and regulates the distribution/migration of NO 3 – and H 2 O, creating a Janus NO 3 – -rich and H 2 O-poor domain near the catalyst surface. Operando characterizations and theoretical simulations indicate that the metal–polymer bridging interface selectively accumulates NO 3 – and reduces the energy barrier toward the reduction of *NH 2 OH to *NH 2, overcoming the mass transfer limitations at a low NO 3 – concentration. E-CuBDC exhibits a high Faradaic efficiency (FE) of over 90% across wide NO 3 – concentrations (7.1–100 mM NO 3 – ) and high applied voltages. Additionally, it achieved stable NH 3 production over 100 h at ampere-level current densities. When applied in a Zn–NO 3 – system, this newly developed E-CuBDC catalyst demonstrates an outstanding power density and FE for NH 3 production, showcasing its great potential for large-scale electrochemical conversion and storage systems. This study presents a generalizable strategy for constructing metal–polymer interfaces to regulate interfacial mass transport.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».