A molecular dynamics strategy to investigate the effect of liquid additives in liquid-assisted mechanochemistry
Notice bibliographique
Résumé
We describe a computational modeling strategy to investigate the dynamics and mobility of molecules in systems that compositionally correspond to the liquid-assisted environments, which are of importance to increasingly popular mechanochemical and other solvent-limited systems in which the amount of a liquid phase is tens or hundreds of times smaller compared to conventional solution environments. This work investigates how the presence of minute quantities of intimately mixed-in small-molecule solvents can influence the rigidity and mobility of an initially crystalline molecular solid, offering a starting point towards the understanding and modelling of liquid-assisted reactivity of relevance in mechanochemistry, as well as to a wide range of aging transformations relevant to, for example, the environmental stability of molecular solids such as pharmaceuticals. In effect, this study allowed us to evaluate changes to the molecular and structural dynamics with increasing amounts of a liquid additive, providing a nanoscopic view of the liquid-assisted environment, based on the number and choice of the additive and their nature, contextualized in the macroscopic and experimentally relevant η parameter. This represents, to our knowledge, the first attempt at an in silico modelling study to understand the fundamental aspects of the liquid-assisted environments found in a wide range of mechanochemical and mechanically-activated reactions. The herein presented theoretical modelling approach should be seen as a step towards detailed, quantitative studies of how the liquid-assisted environments might compare to bulk-solution environments characteristic of traditional solvent-based chemistry.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
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Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».