Lithium nitride (Li3N) formation in lithium-mediated electrochemical ammonia synthesis can be enhanced with the right proton donor
Notice bibliographique
Résumé
Lithium-mediated electrochemical ammonia synthesis (LiMEAS) hinges on the formation of lithium nitride (Li 3 N) from dissociated nitrogen at a lithium surface. Although proton donors (PDs) are known to influence nitrogen activation, their specific role in promoting Li 3 N formation is still being investigated. Herein, we employ density functional theory (DFT) to examine the effects of 17 PDs on the stability and energetics of Li 3 N formation. We show that in the absence of PD, Li 3 N formation is consistently outcompeted by subsurface N 2 embedding and, in some cases, by surface N 2 adsorption. However, the introduction of PD species yields three distinct outcomes: (i) the PD remains intact during Li 3 N formation, (ii) the PD protonates Li 3 N, or (iii) the PD undergoes structural change. Notably, configurations in which the PD remains intact exhibited greater stability compared to subsurface embedding, driven by PD-induced surface reconstruction. We quantify this reconstruction using a two-layer displacement metric and find a strong correlation between the magnitude of displacement and the system’s overall stability. Further charge analyses show that the enhanced Li 3 N stability correlates with a greater electron transfer to nitrogen. Finally, we link the basicity , acidity and polarity of PD with the results of the formation of nitride , demonstrating that the basicity of PD promotes intact configurations Li 3 N. In contrast, higher acidity and polarity lead to protonation and alteration of PD. These insights pinpoint a region in the Kamlet–Taft β – π space where PDs remain intact and foster stable Li 3 N, informing future strategies to design more efficient LiMEAS systems.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».