Decoupling Activity‐Selectivity Trade‐off in Photothermal Catalytic CO <sub>2</sub> Hydrogenation: A Hydrogen Spillover‐Assisted Dual‐Site Synergy Mechanism
Notice bibliographique
Résumé
Abstract The persistent trade‐off between catalytic activity and selectivity remains a critical barrier to efficient CO 2 valorization. Herein, we propose a concept of decoupling the activity‐selectivity trade‐off in the photothermal catalytic reverse water‐gas shift (RWGS) reaction by hydrogen spillover‐assisted dual‐site synergy. This concept is demonstrated through a hybrid catalyst constructed by immobilizing abundant Ru single sites and trace Ru clusters onto high‐efficiency photothermal support of N‐doped hierarchical carbon nanocages (hNCNC). Theoretical calculations reveal that the Ru─N 4 sites are highly active and selective for the RWGS reaction, contingent on the efficient migration of dissociated *H species to adjacent C atoms of Ru. Importantly, we experimentally confirm that Ru single sites dominate CO 2 hydrogenation to CO, whereas Ru clusters facilitate H₂ activation and supply hydrogen species to adjacent single sites via spillover over hNCNC. Leveraging this synergistic interaction, the hybrid catalyst achieves an exceptional CO production rate of 3.1 mol·g Ru −1 ·h −1 and selectivity over 98%. This mechanism shows universal applicability as demonstrated by the effective promotion of CO 2 hydrogenation of Ru single sites by other typical hydrogen‐spillover‐active metal clusters, e.g., Pt and Pd clusters. This design concept liberates the potential to overcome the longstanding activity‐selectivity trade‐off in hydrogenation reactions.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».