Photothermal catalysis of waste plastics into propionic acid and hydrogen via Ni single-atom site isolation effect
Notice bibliographique
Résumé
Currently, catalytic recycling of polyethylene (PE) into high-value chemicals using solar energy often faces poor product selectivity and low efficiency. This is mainly due to the difficulty in effectively controlling the intermediates during PE photoreforming and the long-standing challenge of inefficient charge dynamics. Here, we present a solar-driven photothermal catalytic approach for the selective conversion of PE waste into propionic acid and hydrogen under ambient conditions. Atomically dispersed Ni sites supported on CeO 2 (Ni SA /CeO 2 ) achieve a propionic acid yield of 331 μmol h –1 with 94.8% selectivity in the photothermal reaction. This performance is 1.6 times higher than that of catalysts supported by Ni clusters (Ni NP /CeO 2 ). Additionally, Ni SA /CeO 2 exhibits a hydrogen yield of 0.23 mmol h –1 with stable long-term performance. Mechanistic studies reveal that single Ni atoms form linear coordination with oxygen atoms in CeO 2 , introducing unoccupied mid-gap states that effectively capture hot electrons and enhance the photothermal effect through local hotspot formation. In contrast, Ni clusters suffer from inefficient heat accumulation due to multistep phonon scattering. Furthermore, site isolation of Ni single atoms spatially separates the reaction intermediates and suppresses dimerization of the key intermediate COOHCH 2 CH 2 *, thereby greatly improving the selectivity for propionic acid. In contrast, closely packed Ni cluster sites promote intermediate coupling and the formation of undesirable byproducts, reducing selectivity. This work provides mechanistic insights into the advantages of atomic-scale catalyst design for selective chemical transformations.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».