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Enregistrement W4411865417 · doi:10.1002/ange.202511398

Sulfur Mediated Interfacial Proton‐Directed Transfer Boosts Electrocatalytic Nitric Oxide Reduction to Ammonia over Dual‐Site Catalysts

2025· article· en· W4411865417 sur OpenAlexaff
Zhenlin Wang, Haiyan Duan, Wenqiang Qu, Donglin Han, Xingchi Li, Li Zhu, Xuan Jiang, Danhong Cheng, Yongjie Shen, Ming Xie, Emiliano Cortés, Dengsong Zhang

Notice bibliographique

RevueAngewandte Chemie · 2025
Typearticle
Langueen
DomaineChemical Engineering
ThématiqueAmmonia Synthesis and Nitrogen Reduction
Établissements canadiensUniversity of Toronto
Organismes subventionnairesScience and Technology Commission of Shanghai MunicipalityNational Natural Science Foundation of ChinaDeutsche Forschungsgemeinschaft
Mots-clésCatalysisChemistryAmmoniaProtonSulfurInorganic chemistryAmmonia productionNitric oxideReduction (mathematics)Dual (grammatical number)OxidePhotochemistryOrganic chemistry

Résumé

récupéré en direct d'OpenAlex

Abstract Electrocatalytic nitric oxide reduction reaction (NORR) for ammonia (NH 3 ) synthesis represents a sustainable strategy that simultaneously realizes the nitrogen cycle and resource integration. The key issue hindering the NORR efficiency is accelerating proton (*H) transfer to facilitate NO hydrogenation while inhibiting the hydrogen evolution reaction (HER). Herein, we demonstrate an interface‐engineered sulfur‐mediated Cu@Co electrocatalyst (S‐Cu@Co/C) that boosts NORR performance through dual modulation of electronic structure and proton transfer on active sites. A comprehensive program of experimental and theoretical calculations was employed to discover that sulfur incorporation induces electron redistribution in the Cu–Co interface, creating electron‐rich sulfur and electron‐deficient metals. This electronic configuration synergistically enhances NO adsorption on Cu sites and promotes water dissociation on Co sites. More critically, sulfur could direct the rapid transfer of *H from Co to Cu sites, thereby accelerating the NO hydrogenation and suppressing HER. Consequently, S‐Cu@Co/C achieves an NH 3 yield rate of 655.3 µmol h −1 cm −2 in a flow cell and a Faradaic efficiency of 92.4% in an H‐cell. Remarkably, the catalyst could maintain continuous electrolysis tests and steady NH 3 yield up to 100 h. This work provides innovative insights into the fabrication of efficient electrocatalysts via heteroatom‐mediated interfacial engineering strategies.

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.

Comment cette classification a été obtenuedéplier

Prédiction distillée sur la base complète

Imitation des enseignants

Ni prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.

score de la tête « metaresearch » (Codex)0,000
score de la tête « metaresearch » (Gemma)0,000
Version: codex-gemma-dda1882f352aStatut de validation: machine_predicted_unvalidated
Catégories candidatesMéta-épidémiologie (sens strict)
Catégories consensuellesaucune
DomaineSignal candidat: aucune · Signal consensuel: aucune
Devis d'étudeSignal candidat: Expérimental (laboratoire) · Signal consensuel: Expérimental (laboratoire)
GenreSignal candidat: Empirique · Signal consensuel: Empirique
Score de désaccord entre enseignants0,003
Score d'incertitude au seuil1,000

Scores Codex et Gemma par catégorie

CatégorieCodexGemma
Métarecherche0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens strict)0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens large)0,0000,000
Bibliométrie0,0000,001
Études des sciences et des technologies0,0000,000
Communication savante0,0000,000
Science ouverte0,0000,000
Intégrité de la recherche0,0000,000
Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)0,0000,000

Scores machine (provisoires)

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Tête enseignante Opus0,008
Tête enseignante GPT0,232
Écart entre enseignants0,224 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validationscore_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Classification

machine, non validée

Prédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.

Devis d'étudeExpérimental (laboratoire)
Domainenon disponible
GenreEmpirique

Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».

En bref

Citations5
Publié2025
Routes d'admission1
Résumé présentoui

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