Accelerated Catalysis of Atomically Precise Thiolate-Protected Gold Nanoclusters by Supramolecular Ligand Engineering
Notice bibliographique
Résumé
We herein report the reaction acceleration effect of a supramolecular reaction field constructed with dendritic peptide thiolate ligands on the Au 25 nanocluster toward the catalytic cyclization of alkynoic acids. A remarkable reaction acceleration was achieved by peptide dendron thiolate ligands, which was 40 times greater than that achieved by simple alkyl thiolate ligands. Association experiments with 1 H NMR spectroscopy revealed that the unprecedented intermolecular hydrogen bonds between peptide dendron ligands and ammonium salts of alkynoic acids play a critical role in the reaction acceleration effect. The high stability of the nanocluster catalyst bearing the supramolecular reaction field was also represented by the turnover number over 820,000 in this catalytic reaction. Mechanistic investigations revealed the involvement of pi-coordinated alkynes and subsequent vinyl–Au intermediates. DFT calculations support the possible reaction pathway, including both the anionic and neutral forms of the nanocluster as the catalyst. Our findings demonstrate the usefulness of the supramolecular ligand approach for metallic nanocluster catalysis, enabling enhanced catalytic efficiency and selectivity toward various organic transformations.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».