Conjugated Coordination Polymers with Well‐Defined Single‐Atom Metal Sites for Efficient Nitrogen Electroreduction to Ammonia
Notice bibliographique
Résumé
Abstract Electrocatalytic nitrogen reduction reaction (NRR) provides a sustainable and environment‐friendly approach for ammonia (NH 3 ) electrosynthesis under ambient conditions, which unfortunately encounters sluggish reaction kinetics for dissociating N 2 reactants, resulting in unsatisfied Faradaic efficiency and NH 3 yield rate. Developing efficient NRR electrocatalysts is a prerequisite, wherein single‐atom catalyst (SAC) has profoundly emerged as a promising candidate owing to its arousing advantages such as well‐defined active sites and maximum metal‐utilization efficiency. Nevertheless, it is desired yet challenging to increase the single‐atom metal content and simultaneously achieve controllable regulation of the coordination structures of single‐atom metal sites. Herein, a high‐metal‐density conjugated coordination polymeric (CCP) catalyst featuring abundant single‐atom metal sites is developed with precisely‐tailored local coordination structures, which exhibit exceptional NRR performance toward efficient and selective NH 3 electrosynthesis. Taking nickel (Ni) as an example, NiN 4 ‐ and NiO 4 ‐ centered CCP catalysts with analogous structures are investigated as proof‐of‐concept studies. Experimental and theoretical studies suggest that the resulting NiN 4 ‐centered catalyst with upward tuned Ni 3d‐band center can appreciably enhance N 2 absorption/dissociation kinetics relative to the NiO 4 ‐centered catalyst, leading to its improved NRR performance.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».