Non‐Metal Silicon Single‐Atom Catalysts with Unsymmetrically Tetradentate O <sub>3</sub> N <sub>1</sub> Moiety Enabling Ampere‐Level H <sub>2</sub> O <sub>2</sub> Electrosynthesis
Notice bibliographique
Résumé
Abstract The development of efficient and stable catalysts for scalable and sustainable hydrogen peroxide (H 2 O 2 ) electrosynthesis via two‐electron oxygen reduction reaction (2e‐ORR) is of great significance to replace the high‐pollution anthraquinone oxidation process. Herein, O/N dual‐coordinated silicon (Si) single‐atom catalysts (SACs) uniformly immobilized on N‐doped graphene (SiO 3 ‐NC) are successfully synthesized using silicate as Si dopant via controllable solvothermal and nitridation processes. In the synthesize reaction, Si centers convert from Si–O 3 planar triangle to unsymmetrical Si–O 3 N 1 tetrahedron, which effectively modify the electronic distribution of the carbon matrix, providing high‐density active sites for electrocatalytic H 2 O 2 production. SiO 3 ‐NC catalysts achieve industrial‐relevant current densities for H 2 O 2 production with a record‐high productivity of 63.69 mol h −1 g cat. −1 , while maintaining exceptional Faradaic efficiencies and stability. In situ spectroscopic studies and theoretical calculations uncover that the unsymmetrically Si–O 3 N 1 configuration acts as an active center, which affords near‐optimal binding strength for OOH* adsorption and accelerates the kinetics of H 2 O 2 formation, thus promoting 2e‐ORR process.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».