Real-Time, Operando Characterization of Aryl Diazonium Functionalized Bilayer Graphene
Notice bibliographique
Résumé
Potentiometric sensors are widely used for ion-sensing applications. Graphene field effect transistor (GFET) based sensors enabled by wafer-scale synthesis and thin-film processing methods offer several advantages over semiconductor sensors [1]. We introduce a covalently functionalized bilayer graphene (BiG) sensor to address the outstanding challenge of achieving improved long-term stability in sensor response. This architecture combines a conductivity sensitive to surface potential and covalently immobilized selective analyte adsorption sites. To realize BiG sensors, it is required to achieve control over bilayer graphene functionalization. While various methods such as gate controlled functionalization of monolayer graphene have been demonstrated [2], research on controlled functionalization of bilayer graphene is comparatively limited [3],[4]. We present here a novel method for real-time, operando characterization of both monolayer and bilayer graphene gate-controlled functionalization. This approach integrates ac Hall instrumentation with electrochemical functionalization in a microfluidic chamber for simultaneous measurement of resistance and charge carrier density. This technique has enabled us to achieve functionalized bilayer graphene with about 50% reduction in conductivity with aryl diazonium salt chemistry. This method enables a comprehensive characterization of graphene, including the measurement of charge carrier density, Hall mobility, field effect mobility and capacitance. We will present operando measurement of charge carrier density during functionalization, with complementary Raman spectroscopy characterization of functionalization. Charge transfer from functional groups to bilayer graphene in response to environmental pH changes will be presented, giving insight into potentiometric pH sensing with bilayer graphene field effect transistors. In addition, we introduce a surface binding model to describe the charge transfer process between covalent functional groups and bilayer graphene. This model provides a framework for quantifying the dissociation constant of functional groups, such as carboxyl groups, and the density of active binding sites on the BiG surface. Future work aims to enhance the selectivity of BiG sensors by integrating ionophores into the diazonium-derived functional groups. This would enable the development of advanced sensors designed for selective ion sensing. References: [1] Fakih et al., Nature Comm. 11, 3226 (2020). [2] M. Bazan et al., Nano. Lett. 22(7), 2635-2642 (2022). [3] H. Wang et al., J. Am. Chem. Soc 135(50), 18866-18875 (2013). [4] J. Shih et al., Nano. Lett. 13(2), 809-817 (2013). Figure 1
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».